负载型Ru催化剂的制备及加氢性能
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TQ612.1

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深圳市2017年度创客专项


Preparation of Supported Ru Catalysts for Selective Hydrogenation
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Maker Special Project of Shenzhen 2017

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    摘要:

    通过Ru固载同水滑石修饰的Al2O3(HTc-Al2O3)合成的同步化,制得Ru-HTc-Al2O3,对其进行XRD、ICP-AES、SEM、HRTEM、BET、NH3-TPD和XPS表征,并将其用于对苯二甲酸二甲酯催化加氢制取1,4-环己烷二甲酸二甲酯。以溶液浸渍法制得Ru/HTc-Al2O3和Ru/Al2O3对照。结果表明:相较于Ru/Al2O3和Ru/HTc-Al2O3,Ru-HTc-Al2O3具有更大的比表面积(105.4 m2/g);其大粒径Ru粒子的形成和Ru的损失受到明显抑制、Ru粒子尺寸分布集聚区间向小尺寸方向偏移,并可提供更多的表面酸性位,尤其是中性强度的酸性位。通过考察催化剂质量与原料DMT初始摩尔量的比例(CRR)、压力和温度的影响以及循环使用反应性能,发现催化反应活性顺序为:Ru-HTc-Al2O3 > Ru/HTc-Al2O3 > Ru/Al2O3;在CRR为100 g/mol,反应温度为180 ℃,反应压力为8 MPa时,Ru-HTc-Al2O3的催化性能达到最佳:DMT转化率为98.2%,DMCD选择性为96.9%。

    Abstract:

    Herein by immobilizing Ru and synthesizing HTc-Al2O3 simultaneously, Ru-HTc-Al2O3 was prepared for dimethyl terephthalate (DMT) to dimethyl cyclohexane-1,4-dicarboxylate (DMCD). For comparison, Ru/HTc-Al2O3 and Ru/Al2O3 were obtained based on the wet impregnation. The characterization results showed that, compared with Ru/HTc-Al2O3 and Ru/Al2O3, Ru-HTc-Al2O3 with larger specific surface area inhibits formation of large Ru particles as well as Ru leaching, behaves the concentrated distribution toward smaller size; and has more surface acid sites especially for the moderate ones. By varing CRR、temperature and pressure as well as the recycling test, one catalytic sequence presents: Ru-HTc-Al2O3 > Ru/HTc-Al2O3> Ru/Al2O3;under 100 g/mol, 180 ℃ and 8 MPa, Ru-HTc-Al2O3 behaves the optimal: 98.2% for DMT conversion, 96.9% for DMCD selectivity.

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引用本文

陈加利,李瑞利,邱国玉.负载型Ru催化剂的制备及加氢性能[J].精细化工,2019,36(11):0

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  • 收稿日期:2019-03-25
  • 最后修改日期:2019-05-20
  • 录用日期:2019-06-03
  • 在线发布日期: 2019-09-06
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