2023, 40(10).
摘要:硫化锌(ZnS)和氧化锌(ZnO)具有无毒、环境友好和制备简单等优点,并且常温下拥有优异的物理化学特性和催化活性,所以一直都是光催化领域研究的热点材料。然而,单一ZnS和ZnO光催化剂表现出低的太阳能利用率、量子效率和光稳定性,极大地限制了它们的实际应用。将ZnS与ZnO复合形成异质结不仅可以拓宽光吸收波长范围,而且能促进载流子的转移和空间分离,增强光催化活性和稳定性。归纳了半导体异质结(Ⅱ型异质结、Z型异质结和S型异质结)中载流子的转移路径及光催化机理,综述了ZnS/ZnO异质结在能源和环境催化领域中的应用研究进展及其光催化性能的影响因素和提升策略,最后对其目前存在的问题和未来的发展方向进行了总结与展望。
2023, 40(10).
摘要:CO2是导致全球变暖的主要温室气体,又是宝贵的可再生C1资源,将其转化为有价值的化学品,在环境保护和碳资源合理利用方面具有双重意义。作为页岩气的重要组成部分,乙烷高效催化转化制乙烯不仅具有重要的理论研究意义,而且具有广阔的工业应用前景。在CO2气氛下乙烷氧化脱氢制乙烯(CO2-ODHE)已成为增产乙烯的有效手段之一。该文重点阐述了在CO2-ODHE反应中不同类型的催化剂及影响该反应催化活性和稳定性的主要因素和关键问题,并对比介绍了乙烷直接氧化脱氢(O2-ODHE)和乙烷化学链氧化脱氢(CL-ODHE)。最后,结合反应机制提出了构筑高效催化剂可能的方向和发展前景。
李佼妍 , 尚应琦 , 张吉利 , 种思颖 , 张雅静 , 王康军
2023, 40(10).
摘要:离子液体是一种由阴离子和阳离子共同组成的有机熔融盐,其挥发性低、热稳定性和化学稳定性好、电化学窗口宽、结构可调变,近年来在诸多领域具有广泛的应用。但由于其黏度大不便于输送和操作,合成成本较高、回收利用率低等缺点,其发展受到了一定的限制。金属有机骨架 (MOFs) 材料是由金属离子/团簇和有机配体通过配位键自组装形成的具有分子内孔隙结构的有机-无机杂化材料。以MOFs为载体固载离子液体,不仅可以保留离子液体的优势,还可以赋予离子液体而很多新的特性。本文从MOFs固载离子液体的理论计算和实验应用研究出发,综述了MOFs固载离子液体的起源和固载方式,分析了MOFs和离子液体之间的兼容性、固载形式和相互作用,并对MOFs固载离子液体的瓶颈问题进行了分析,对发展方向进行了展望。
2023, 40(10).
摘要:磁性纳米片由于其独特的性质,在磁共振成像、微波吸收、催化剂、电池、吸附净化等领域受到广泛关注。本文归纳了磁性纳米片的制备方法以及功能化应用方向,阐述了不同制备方法对于磁性纳米片的形貌、大小以及厚度的影响。归纳了磁性纳米片的合成机理以及性能调控因素,为其规模化制备提供理论支持。此外,着重介绍了磁性纳米片在各个领域的功能化应用进展,总结出磁性纳米片基本性质及功能化改性后的作用行为对进一步应用的意义。最后,对磁性纳米片研究中亟待解决的问题以及未来的研究方向作出展望。
2023, 40(10).
摘要:明胶是一种来源广泛且价格低廉的天然高分子物质,动物皮、骨及筋腱等生物来源和制革过程中产生的废革屑是其重要来源。明胶具有良好的生物相容性和可生物降解性,因此被广泛地应用于柔性电子、医药等工业领域。静电纺丝法是制备微纳米级纤维的常用方法,具有操作简便、成本低廉、条件温和等优势,已成为制备微纳米级纤维材料的主要途径之一。通过该法制备的明胶纤维具有高比表面积和长径比,纤维膜的孔隙率和力学强度可调,与其他物质复合纺丝后可获得传感、抗菌、自修复、过滤等性能,极大地拓宽了其应用前景。本文综述了静电纺丝技术的发展现状、以明胶为原料制备复合纤维材料的工艺参数和复合方法,并详细介绍了明胶基静电纺丝材料在众多领域中的应用现状。最后,展望了明胶基静电纺丝材料的发展趋势及应用前景。
2023, 40(10).
摘要:以聚乙烯醇(Polyvinyl alcohol,PVA)、淀粉(Starch,ST)为原料,凤仙透骨草提取物(Impatiens balsamina extract,IBE)为抗菌剂,通过共混法制备抗菌复合膜,通过FTIR、XRD、SEM和热重分析对复合膜的形貌和结构进行表征及对力学、光学、阻隔、抑菌等性能测试分析。结果表明,IBE与PVA/ST基膜复合良好,制备的PVA/ST/IBE抗菌复合膜对大肠杆菌、白色葡萄球菌和枯草杆菌具有良好的抑菌作用,抑菌性能随着IBE含量的增加而逐渐提高;同时具有良好的力学强度,IBE添加量为12.5 mL的复合膜拉伸强度达到22.97±0.68 MPa,断裂伸长率相比PVA/ST基膜提升了79.22%;透明度有所下降,透光率下降了11.90%;氧气阻隔性能良好,氧气透过系数为1.771±0.196×10-12 cm3.cm/(cm2.s.Pa),在环保包装、食品保鲜等领域具有广阔的应用前景。
2023, 40(10).
摘要:采用层层组装法通过十八烷基胺(C18-NH2)、正硅酸乙酯(TEOS)、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(KH-570)合成出长链烷基改性纳米粒C18-NH2/570@SiO2,将其引入有机硅改性环氧树脂,制备得到耐摩擦性能优异的超疏水环氧树脂涂层C18-NH2@SiO2/DE51。采用FT-IR、XRD、XPS、TEM、AFM等对纳米粒子的结构以及涂层的成膜形貌进行表征。结果表明,长链烷基纳米粒成功引入聚合物链段中,并且涂层表面喷涂C18-NH2/570@SiO2后表面粗糙度明显提高。通过接触角、透光率、自清洁、耐酸碱和耐摩擦测试表明,当喷涂质量分数为0.8%的纳米粒子时,改性后的环氧树脂涂层接触角可以达到150.6±0.6°,滚动角可达到7.8±0.4°,透光率可达到91.98%,拥有良好的自清洁、耐酸碱和耐摩擦性能并且摩擦次数可达到1500次以上。
张心驰 , 惠和平 , 郭栋费 , 魏赛雪 , 郭敏 , 李晓东
2023, 40(10).
摘要:以兰州百合为原料,采用热水提取和不同体积分数乙醇(30%,50%,70%,80% )醇沉得到4种兰州百合多糖,分别记为BLP-30、BLP-50、BLP-70和BLP-80。测定BLP-30、BLP-50、BLP-70和BLP-80中可溶性总糖质量分数、蛋白质量分数、糖醛酸质量分数、紫外吸收光谱、单糖组成、相对分子质量等结构表征,运用相关性分析比较多糖对α-淀粉酶和α-葡萄糖苷酶的抑制能力与结构表征的相关性。结果表明,4种兰州百合多糖均不含或含有极少量糖醛酸和蛋白,可溶性总糖质量分数最高的为BLP-80的30.96%。4种多糖为混合多糖,均由甘露糖、葡萄糖和少量半乳糖组成,相对分子质量从BLP-30-1的645 kDa逐渐减小至BLP-70-4的2.45 kDa。其中BLP-30和BLP-50为葡聚糖,BLP-70为半乳甘露葡聚糖,BLP-80为甘露葡聚糖,BLP-30甘露糖、葡萄糖、半乳糖摩尔分数分别为10.18%、88.67%、1.15%;BLP-50甘露糖、葡萄糖、半乳糖摩尔分数分别为2.49%、97.02%、0.49%;BLP-70甘露糖、葡萄糖、半乳糖摩尔分数分别为26.94%、68.21%、4.85; BLP-80甘露糖和葡萄糖摩尔分数分别为41.56%和58.44%,不含半乳糖。4种多糖均具有一定的体外降血糖活性,且呈量效关系,4种多糖对α-淀粉酶和α-葡萄糖苷酶的抑制能力强弱顺序分别为BLP-70>BLP-80>BLP-30>BLP-50和BLP-50>BLP-70>BLP-80>BLP-30。相关性分析显示,4种多糖对α-淀粉酶的抑制能力与甘露糖和半乳糖的摩尔分数呈正相关(P<0.05),多糖对α-淀粉酶的抑制能力与葡萄糖的摩尔分数呈负相关(P<0.05);多糖对α-葡萄糖苷酶的抑制能力与可溶性总糖质量分数、糖醛酸质量分数、甘露糖摩尔分数呈负相关(P<0.05),多糖对α-葡萄糖苷酶的抑制能力与葡萄糖摩尔分数呈正相关(P<0.05)。4种兰州百合多糖中BLP-70的体外降血糖活性更强,推测兰州百合多糖的相对分子质量在2~3 kDa之间,甘露糖与葡萄糖物质的量比在n(甘露糖):n(葡萄糖)=1:2.5之间更有利于兰州百合多糖发挥体外降血糖活性。
2023, 40(10).
摘要:以7-甲氧基四氢萘-1-酮(Ⅱ)为起始原料,在庚酸和苄胺催化下,与氰乙酸缩合得到(7-甲氧基-3,4-二氢-1-萘基)乙腈(Ⅲ);然后以5%Pd/C(Pd质量分数为5%)为催化剂,丙烯酸烯丙酯(Ⅶ)为氢受体,化合物Ⅲ经芳构化-还原“一锅煮”先制备了(7-甲氧基-1-萘基)乙腈(Ⅳ),不需分离直接加入甲酸铵为氢供体,制备了(7-甲氧基-1-萘基)乙胺(Ⅴ)。芳构化反应优化条件为:Pd/C用量为5%(以Ⅲ物质的量计)、n(Ⅲ)∶n(Ⅶ)=1.0∶1.1、回流反应时间4 h,转化率为100%,选择性为92.12%;还原反应优化条件为:n(Ⅲ)∶n(甲酸铵)=1.0∶4.0、反应温度70 ℃、反应时间2 h,收率为83.35%。最后,化合物Ⅴ与盐酸反应制得(7-甲氧基-1-萘基)乙胺盐酸盐(Ⅵ),Ⅵ与乙酰氯反应得到阿戈美拉汀(I),反应总收率为64.60%。并用1HNMR、13CNMR、MS、FTIR对产物结构进行表征,该工艺经千克级放大实验,反应总收率为60.68%,产物纯度为99.91%。
刘向明 , 邓小刚 , 徐倩霞 , 罗 斌 , 邱海燕 , 兰贵红
2023, 40(10).
摘要:探究热解油基钻屑(OBDC)/橘皮(OB)生物炭资源化用于钝化修复铜铅污染土壤的效果及其对土壤微生物的影响,将热解OBDC/OB生物炭(OBDCs-OB)加入到Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)污染土壤中进行为期83 d的钝化修复实验。结果表明,OBDCs-OB表面具有—OH、—COOH等官能团、碳酸盐岩和黏土矿物等矿物组成以及多孔结构,可作为吸附剂使用;对比空白土壤,加入OBDCs-OB后,土壤阳离子交换容量(CEC)增加18.29 cmol/kg,维持pH在6.80左右;土壤中可酸溶态Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)浓度分别降低18.21%和20.07%;Cu和Pb的潜在浸出毒性分别降低52.8%和92.8%,有效钝化了Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ);土壤微生物菌落总数最大值为8.6×1010 cfu/g,土壤脱氢酶与脲酶活性最大值为127.10 μgTPE/(g·6 h)和167.10 mg/NH3-N/(kg·24 h),增加土壤微生物群落多样性和丰富度,促进土壤微生物生长。
2023, 40(10).
摘要:以工业生产过程中产生的芳胺废渣为碳前驱体,以乙酸镁作为氧化镁模板剂前驱体,采用一步法制备了N、O原位共掺杂的分级多孔碳(RPCs)。通过SEM和N2物理吸脱附对材料的形貌和孔结构进行表征,通过XPS对掺杂的N、O物种进行分析。按照质量比=1.00制备的RPC-1.00具有1427 m2/g的比表面积以及1.4713 cm3/g的孔容积。在出色的比表面积,丰富的孔结构和N、O掺杂物种的共同作用下,RPC-1.00针对对硝基苯酚的静态吸附量能够达到562.66 mg/g,固定床动态吸附量能够达到345.01 mg/g。理论计算发现,N、O原子的掺入能够增加吸附体系的色散力和静电吸引,能够有效提高吸附能。吡啶-N4和羧基结构也能产生很强的氢键作用力,提升了吸附能力。
岳闯 , 高栋栋 , 王勇 , 何炜 , 傅丽 , 刘成 , 李志军 , 程昉
2023, 40(10).
摘要:随着道路交通量和车辆荷载的增加,对高温地区高速公路的沥青质量提出了更高的要求。为了制备高性能的改性沥青,以胺基修饰微纳米SiO2(10 μm和20 nm粒径)对基质沥青进行化学改性。首先以偶氮二异丁腈为引发剂,使用马来酸酐对基质沥青进行化学改性制备活化沥青(MQL),再利用接枝了聚乙烯亚胺的SiO2(PEI-SiO2)进行熔融共混改性得到改性沥青(PEI-SiO2-MQL)。采用SEM表征沥青的表面形貌。结果表明,相比于纯SiO2物理改性沥青,PEI-SiO2在沥青中分散性更佳。FTIR分析表明,PEI-SiO2与沥青之间不仅有化学作用还有物理作用。软化点、流变和老化实验结果表明,PEI-SiO2-MQL的高温稳定性、抗车辙和抗老化性能均得到改善。经胺基修饰的微纳米SiO2改性沥青在高温地区高速公路方面有很大的应用潜力。
2023, 40(10).
摘要:以实验室自制的含季铵基团的阳离子聚合物(COPQA)为模板剂合成了高比表面积、具有花状形貌的丝光沸石纳米片(NS-MOR),以此为载体采用离子交换方法制备了负载Pd催化剂(Pd/NS-MOR)。对沸石及其负载的Pd催化剂进行X 射线多晶衍射、N2物理吸脱附、SEM、TEM及X射线光电子能谱分析,结果显示,Pd/NS-MOR催化剂载体中小粒径Pd0和Pd2+物种高度分散在丝光沸石纳米片表面,而在γ-Al2O3负载的Pd催化剂(Pd/γ-Al2O3)中仅有Pd2+物种。因此,以2-苯基吡啶和苯甲醛为反应原料,实现了2-苯基吡啶的C2—H和C6—H键的同时活化,Pd/NS-MOR的催化活性和双酰基化产物选择性(92%)远高于Pd/γ-Al2O3。作为对比,以Pd(NO3)2、Pd(OAc)2、Pd(PhCN)2Cl2为催化剂的2-苯基吡啶C—H键活化反应中均无法得到双酰基化产物。另外,Pd/NS-MOR不仅具有良好的底物兼容性,而且循环使用6次后仍保持较高的2-苯基吡啶的转化率(95%)和双酰基化产物的选择性(85%)。