Page 40 - 《精细化工》2021年第5期
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·894·                             精细化工   FINE CHEMICALS                                 第 38 卷

            ARB 和 ARGs 的去除研究不多，pH、H 2 O 2 浓度、                  3.3    溶解性有机物
              2+
            Fe /H 2 O 2 物质的量比和反应时间都可能影响目标                          DOM 广泛存在于水体中，吸收太阳光后可产生
            基因的去除，未来仍需更多的研究。                                   光生活性中间体（简称 PPRIs），不仅会引发溶解性
                                                               有机物的间接光降解，还有可能会通过竞争光吸收、
            3   影响 ARB 灭活和 ARGs 去除效果的因素                                               [56]          [57]
                                                               淬灭 PPRIs 产生抑制作用          。ZHANG 等      研究发
                                                               现，DOM 增强了胞外抗性基因的光解，主要是由于
                 不同的光化学 AOPs 及其工艺参数和操作条件
                                                                                                     3
                                                               DOM 的光敏化可以产生多种活性物种，如 DOM*、
            都可能对 ARB 灭活和 ARGs 去除效果产生影响。本
                                                                      1
                                                               •OH 和 O 2 来增强质粒链的断裂和促进鸟嘌呤的氧
            文主要对光化学 AOPs 的 UV 波长、pH 以及水中溶
                                                               化。类似的研究中，ZHANG 等             [58] 也证实了在长时
            解性有机物（简称 DOM）等因素对 ARB 和 ARGs
                                                               间的光灭活处理下 DOM 可以促进抗生素抗性（AR）
            去除效果的影响进行分析。
                                                               大肠杆菌的灭活，并随着 PPRIs 的产生而进一步抑
            3.1  UV 波长
                                                               制四环素抗性基因的表达。虽然在 AR 大肠杆菌中
                 多数应用于 ARB 灭活和 ARGs 去除的光化学
                                                               未观察到四环素抗性基因的明显降解，但 DOM 可
            AOPs 以短波紫外线 UV-C 照射光解为主且去除效果
                                                               促进其胞外抗性基因的光降解。然而，NIHEMAITI
            良好。也有学者研究了 UV-A（长波紫外线）的照射                            [59]
            效果。JIMÉNEZ-TOTOTZINTLE 等        [50] 研究发现，枯        等   认为，DOM 虽然可以通过间接光降解促进
                                                               ampR 的去除，但与单独的 UV 254 直接光解相比，在
            草芽孢杆菌对 UV-A/TiO 2 -P25 和 UV-A/固定化 TiO 2
                                                                                    2–
                                                               UV 254 /H 2 O 2 和 UV 254 /S 2 O 8 实验中去除率仅提高不到
            （λ=365.4 nm）两种不同处理方法都表现出很强的
                                                               1.4 倍，似乎 DOM 更多地起到自由基清除剂的作用。
            抗性，可能会形成一种抵抗 UV-A 光催化氧化的能
            力。类似的，FERRO 等          [20,51]  研究发现，UV/H 2 O 2    因此，对于 DOM 如何影响 ARB 和 ARGs 的去除效
                                                               果及其影响机制仍需进一步研究。
            （λ=320~450 nm）虽然能有效灭活 ARB 但是对
            ARGs 的去除效果并不好。这可能是由于 UV 254 可引                     4   光化学 AOPs 存在的问题
            起 DNA 主链的断裂等损伤           [52] ，对 DNA 的损伤更加
            严重。此外，XIAO 等        [53] 研究发现，尽管单用 UV-A                AOPs 对细菌的灭活主要通过活性氧物种（简称
            对大肠杆菌的灭活作用很小，但与 UV-C 照射联合                          ROS）对细胞膜、细胞壁的破坏和改变，初始损伤
            使用时会产生协同效应，伴随着适当剂量的 UV-C，                          发生在胞外脂多糖和肽聚糖，其次是脂质过氧化和
            20 min 的 UV-A 预辐射可提高大肠杆菌的失活率。                      蛋白质及多糖氧化，这些改变细胞通透性的过程也
            同时，在对 4 株大肠杆菌的光激活和暗修复研究中                           会对细胞膜的调节功能产生负面影响，细胞膜通透
            发现，虽然 UV-A 预辐射对所有菌株的光修复作用不                         性改变后进一步造成内部物质（酶、DNA 等）的氧
            显著，但紫外线预辐射后，暗修复能力被显著抑制。                            化 [60] 。然而，不同研究得到的复活再生现象不同。
            3.2  pH                                            MOREIRA 等   [61] 用 UV-A-LED 光催化臭氧氧化固定
                 H 2 O 2 的活性和目标 ARGs 的去除率在很大程度                 化 TiO 2 去除 ARB 和 ARGs，处理 3 d 后，虽然 bla TEM 、
            上取决于溶液的 pH，通常 UV/H 2 O 2 反应需控制在                    qnrS 和 sul1 仍低于/接近定量限的水平，但 ARB、
            较低 pH 下。ZHANG 等       [21] 的研究中最佳 pH=3.5 条         16S rDNA 和 intI1 均达到预处理水平。该课题组在
            件下，ARGs 的灭活率能达到（2.8~3.5） log，而                     另一研究中得到类似的现象             [62] 。KARAOLIA 等  [45]
            pH 为 7 时则下降到（1.55~2.32） log，这主要由于                  将石墨烯基 TiO 2 用于水中抗生素的降解和耐药大肠
            H 2 O 2 的自分解速率会随着 pH 升高而提高且•OH 的                   杆菌的灭活，处理时间超过 180 min 足以使大肠杆菌
            失活更为显著。此外，UV/氯过程中利用 HOCl 时，                        完全灭活且在处理结束后 24 h 未观察到大肠杆菌的
            必须严格控制 pH，其会显著影响溶液的摩尔吸光系                           再生；SERNA 等     [32] 的 UV-C/PS 研究中也未观察到
            数 [54] 。ZHANG 等 [27] UV/氯化法研究中发现将 pH 从             再生现象。因此，关于抗性菌的再生可能与以下因
            5 增加到 9 导致 sul1 和 intI1 的对数去除率分别从 3.8              素有关：（1）处理工艺。不同技术可能造成抗性菌
            log 和 4.3 log 降低到 2.2 log 和 2.4 log，虽然 pH 的        的灭活机理有差异，如 UV 对 DNA 的损伤可能会诱
            变化不会影响 UV/氯化过程中•OH 和 Cl•的生成，但                      发修复机制，而 UV/O 3 工艺中破坏 DNA 的同时会
            由于在酸性时自由氯以 HOCl 为主，碱性条件下以                          对细菌的表面结构造成损伤而具有不可逆性                    [63] 。因
                –
                            –
            OCl 为主，而 OCl 表现出的清除自由基能力比 HOCl                     此，只要未对细菌造成永久性损伤，都有可能导致
            强好几倍     [55] ，因此，碱性条件下 ARGs 的去除率降                 细菌恢复增殖能力从而复活             [64] 。此外，不同 AOPs
            低。                                                 生成的活性物种的半衰期也有差异，•OH 比 RCS 与
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