Page 136 - 《精细化工》2022年第5期
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·990· 精细化工 FINE CHEMICALS 第 39 卷
燥 12 h 后备用。 池出水代替去离子水进行研究,水样经静置沉淀
在实际水体的影响实验中,采用自来水、四川 48 h 并过 0.45 μm 水系混合纤维素滤膜抽滤处理后
大学某中心湖湖水和成都市某城镇污水处理厂二沉 备用,相关水质参数如表 1 所示。
表 1 实际水体水质参数
Table 1 Quality parameters of actual water
–
–
2+
2+
–
–1
pH TOC/(mg/L) UV 254/(cm ) Cl /(mg/L) NO 3/(mg/L) NO 2/ (mg/L) Ca /(mg/L) Mg /(mg/L)
自来水 8.04 — — 93.52 2.306 — 25.797 12.931
湖水 8.32 9.789 0.049 90.58 0.571 0.034 24.299 11.476
二沉池出水 8.96 4.272 0.065 173.60 19.933 0.007 16.092 13.191
注:“—”表示未检出;UV 254 是指水中一些有机物在 254 nm 波长紫外光下的吸光度,反映的是水中天然存在的腐殖质类大分
子有机物以及含 C==C 和 C==O 双键的芳香族化合物的含量。
1.3 分析方法
2,6-DCP 的液相色谱检测方法如下:使用 C18
液相色谱柱(4.6 mm×150 mm×5.0 μm),波长为
280 nm,流动相为甲醇/水〔V(甲醇)∶V(水)=65∶35〕,
流速为 1.0 mL/min,柱温温度恒定在 40 ℃,保留时
间为 6 min。使用三重四极杆质谱仪检测反应过程中
–
生成的产物,选取负电喷雾电离模式(ESI ),一级
质谱 m/Z 范围为 100~400。
2 结果与讨论
2.1 不同反应体系对 2,6-DCP 降解率的影响
按照 1.2 节实验方法,保持其他条件不变,考
察了单独 UV、单独 PS、单独 CNTs、UV/PS、
UV/CNTs、PS/CNTs、UV/PS/CNTs 体系对 2,6-DCP
的降解效果,结果如图 1 所示。由图 1a 可知,单独
PS 体系几乎不能降解 2,6-DCP,30 min 内仅降解了
3.5%的 2,6-DCP,单独 CNTs 体系仅能吸附去除
16.4%的 2,6-DCP,且在 15 min 时基本达到吸附平
衡;单独 UV、UV/CNTs 及 PS/CNTs 体系对 2,6-DCP
图 1 不同反应体系对 2,6-DCP 的降解率(a)及拟一级
有一定的降解效果,反应 30 min 时 3 种体系对 表观反应速率常数(b)
2,6-DCP 的降解率分别为 33.0%、43.5%和 53.6%。 Fig. 1 Degradation rate of 2,6-DCP by different reaction
其中,单独 UV 体系因其主要辐射波长(254 nm) systems (a) and pseudo-first-order apparent reaction
rate constant (b)
处于 2,6-DCP 的吸光度吸收波长范围内,故对
2,6-DCP 具有一定的降解效果 [19] ;PS/CNTs 体系中 2.2 PS 浓度对 2,6-DCP 降解率的影响
CNTs 作为催化剂能够以非自由基路径激活 PS,从 按照 1.2 节实验方法,保持其他条件不变,考
而提高氧化降解效率 [11] ;UV/PS 和 UV/PS/CNTs 体 察了 UV/PS/CNTs 体系中不同 PS 浓度对 2,6-DCP 降
系对 2,6-DCP 的降解效果较好,30 min 时降解率达 解效果的影响,结果如图 2 所示。由图 2 可知,该
到了 91.8%和 95.9%,降解效果得到显著提高。由 体系对 2,6-DCP 的降解率和表观反应速率常数均随
图 1b 可知,UV/PS/CNTs 工艺对 2,6-DCP 的降解效 PS 浓度的增加而增大 ,当 PS 浓度 为 0.5 和
果最好,反应 30 min 时 2,6-DCP 能基本去除完全, 1.0 mmol/L 时,2,6-DCP 降解率分别达到 95.9%和
–1
表观反应速率常数达 0.1194 min ,表明相较于单一 98.8% ,表观反 应速 率常 数分 别为 0.1194 和
–1
体系,UV、CNTs 协同活化 PS 的工艺能更快速、高 0.2093 min 。这是因为,体系中 PS 浓度的增加将
效地去除 2,6-DCP。 诱导产生更多的活性氧物质以氧化攻击 2,6-DCP 分