Page 207 - 《精细化工》2021年第12期

第 12 期 胡世琴，等: 氨基功能化烟叶生物炭对废水中 U(Ⅵ)的吸附行为
图 3 吸附 U(Ⅵ)前后 ATC 的 XPS 全谱图（a）；吸附后
的 U 4f 谱图（b）；吸附前 N 1s 谱图（c）；吸附
后 N 1s 谱图（d）
Fig. 3 XPS full spectra of ATC before and after U(Ⅵ)
adsorption (a), U 4f spectrum after adsorption (b),
N 1s spectra before adsorption (c) and after
adsorption (d)
由图 3a 可以看出，吸附前全谱图未出现 U 峰，
吸附后的全谱图中出现 U 的特征峰，说明 U(Ⅵ)成功
地被吸附到 ATC 上。在 U 4f 图谱（图 3b）中，381.2
和 392.0 eV 处分别出现了 U 4f 7/2 和 U 4f 5/2 的特征峰，
进一步分析发现，381.2、392.0 eV 和 382.2、392.9 eV
处的峰分别归属于 U(Ⅳ)和 U(Ⅵ)，说明该吸附过程中
存在还原反应，U(Ⅵ)在吸附剂表面还原成毒性低、易
被去除的 U(Ⅳ)。结合 N 1s 图谱（图 3c），吸附前样品
在 398.98 和 402.14 eV 处出现两个谱峰，分别归属于氨
+
基官能团（—NH 2 ）和质子化的氨基官能（—NH 3 ） ，
吸附后 ATC（图 3d）的 N 1s 谱峰向高结合能偏移，
这归因于 U(Ⅵ)与 N 原子络合，N 原子提供电子给
U(Ⅵ)，导致 N 原子电子云密度降低，结合能增加
2.2 pH 对 ATC 吸附 U(Ⅵ)的影响
在 U(Ⅵ)的初始质量浓度为 30 mg/L、ATC 的投
加量为 0.4 g/L、振荡吸附 180 min、温度为 30 ℃条
件下，不同 pH 对 ATC 吸附 U(Ⅵ)的影响见图 4。由
图 4 可知，ATC 对 U(Ⅵ)的吸附量和吸附率存在两种
趋势。在 pH=2~6 之间，吸附量和吸附率都随着 pH
的增加而增大，在 pH 为 6 时达到最大值，之后开始
·2569·
+
逐渐减小。这归因于当 pH=2 时，高浓度 H 占据 ATC
表面活性位点并使其质子化带正电，此时 U(Ⅵ)在溶
2+
液中以带正电的 UO 2 存在，相互间的静电斥力不利于
ATC 对 U(Ⅵ)的吸附 [22] ，当 2<pH<6 时，随着 pH 升高，
2+
ATC 去质子化带负电，有利于对 UO 2 的吸附 [23] ；当
2+
pH>6 时，溶液 pH 升高至弱碱性，促使 UO 2 水解产
7–
2–
生(UO 2) 3(OH) 、UO 2(HO) 2 等阴离子，与表面带负电
的 ATC 产生静电斥力，导致去除效果降低 [24] 。综上，
认为静电相互作用是 U(Ⅵ)吸附去除的机理之一，确
定后续 U(Ⅵ)吸附实验的最佳 pH 为 6。
图 4 pH 对 ATC 吸附 U(Ⅵ)的影响
Fig. 4 Effect of pH on the adsorption of U(Ⅵ) by ATC
2.3 ATC 投加量对吸附 U(Ⅵ)的影响
在 U(Ⅵ)的初始质量浓度为 30 mg/L、振荡吸附
180 min、pH 为 6、温度为 30 ℃条件下，不同 ATC
投加量对吸附 U(Ⅵ)的影响见图 5。由图 5 可知，随
着 ATC 投加量增加，吸附率先上升后趋于平衡。这
主要是由于随着 ATC 用量的增加，吸附位点逐渐增
多，有利于对 U(Ⅵ)的吸附。当继续增大 ATC 投加
量时，U(Ⅵ)吸附率基本保持不变。此外，由图 5 可
看出，吸附量的大小与 ATC 投加量成反比，这归因
于单位质量的 ATC 对 U(Ⅵ)的吸附量降低。因此，
ATC 最佳投加量选择 0.2 g/L。
[20]
[21] 。
图 5 ATC 投加量对吸附 U(Ⅵ)的影响
Fig. 5 Effect of ATC dosage on the adsorption of U(Ⅵ)