Page 133 - 《精细化工》2021年第8期
P. 133
第 8 期 高梓寒,等: 双金属交换的 Cu-Mn/SSZ-39 催化剂的 NH 3 -SCR 脱硝性能 ·1627·
会降低催化剂的比表面积和孔容,不利于反应物的
吸附与扩散。
2+
(3)活性评价结果显示,Cu 是主要的反应活
性位,使得催化剂具有良好的脱硝活性和 N 2 选择
性,适当的 Mn 2+/3+ 有利于增加催化剂的弱酸含量,
进而提高催化剂的低温脱硝活性。当铜锰物质的量
比为 1∶0.6 时,Cu-Mn(0.6)/SSZ-39 具有最低的起
燃温度(T 50 为 125 ℃),在 184~433 ℃的宽温度范
围内 NO 转化率达到 90%以上,表现出与商用
Cu-SSZ-13 分子筛催化剂相近的低温活性,并在 450
℃仍能保持 90%的 N 2 选择性。
(4)水热老化后的 Cu/SSZ-39-A 和 Cu-Mn(0.6)/
SSZ-39-A 基本保持了原有的晶型、形貌和脱硝活
性,具有比商用 Cu-SSZ-13 分子筛催化剂更优异的
脱硝活性和水热稳定性。
参考文献:
[1] WANG X W (王修文), LI L L (李露露), SUN J F (孙敬方), et al.
Analysis of NO x emission and control in China and research progress
in denitration catalysts[J]. Industrial Catalysis (工业催化), 2019, 27(2):
8-30.
[2] MAGEE P N. Nitrogen as a potential health hazard[J]. Philosophical
Transactions of the Royal Society B: Biological Sciences, 1982,
296(1082): 543-550.
[3] BASIL D. Effects of hydrocarbon and nitrogen oxides on photochemical
smog formation[J]. Environmental Science& Technology, 1972, 6(3):
253-260.
[4] WANG J Q (王建强), YANG J J (杨建军), GAO J D (高继东), et al.
The progress of diesel emissions and control technique[J]. Science &
Technology Review (科技导报), 2011, 29(11): 67-75.
[5] LIU X G (刘晓刚), FEI H T (费浩天), LIU Y Q (刘奕绮), et al.
图 9 水热老化后 Cu/SSZ-39-A(a)、 Mn/SSZ-39-A(b)、 Denitrification performance of Cu(x)/TiO 2 catalysts for selective
catalytic reduction of NO with NH 3 at low temperature[J]. Fine
Cu-Mn(0.6)/SSZ-39-A ( c ) Cu-SSZ-13-A ( d )的
Chemicals (精细化工), 2019, 36(9): 1845-1849.
NH 3 -SCR 活性 [6] CHEN J P, YANG R T. Role of WO 3 in mixed V 2O 5-WO 3/TiO 2
Fig. 9 NH 3 -SCR activities over hydrothermal aged Cu/SSZ-39-A catalysts for selective catalytic reduction of nitric oxide with ammonia[J].
(a), Mn/SSZ-39-A (b), Cu-Mn(0.6)/SSZ-39-A (c) and Applied Catalysis A General, 1992, 80(1): 135-148.
Cu-SSZ-13-A (d) [7] KOMPIO P G, ANGELIKA B, HIPLER F, et al. A new view on the
relations between tungsten and vanadium in V 2O 5-WO 3/TiO 2 catalysts
3 结论 for the selective reduction of NO with NH 3[J]. Journal of Catalysis,
2012, 286: 237-247.
[8] LIETTI L, NOVA I, RAMIS G, et al. Characterization and reactivity
(1)采用离子交换法制备了不同铜锰物质的量比
of V 2O 5-MoO 3/TiO 2 de-NO x SCR catalysts[J]. Journal of Catalysis,
的 Cu-Mn/SSZ-39 分子筛催化剂,并将其用于 NH 3 -SCR 1999, 187(2): 419-435.
反应。 [9] JOSEPH P D, PRASHANTH R K, HARVEY G S, et al. Oxidation
of sulfur dioxide to sulfur trioxide over supported vanadiacatalysts[J].
(2)XRD 和 SEM 结果显示,Cu-Mn/SSZ-39 催
Applied Catalysis B: Environmental, 1998, 19(2): 103-117.
化剂均具有良好的 AEI 构型、晶体均为规整的四面 [10] LONG R, YNAG R. Superior Fe-ZSM-5 catalyst for selective catalytic
2+
体结构;NH 3 -TPD 结果表明,Cu 交换提高了强 reduction of nitric oxide by ammonia[J]. Journal of the American
Chemical Society, 1999, 121(23): 5595-5596.
Lewis 酸含量,而 Mn 2+/3+ 交换提高了催化剂的表面 [11] KWAK J H, TONKYN R G, KIM D H, et al. Excellent activity and
酸性,特别是增加了弱 Lewis 酸的含量;H 2-TPR 结 selectivity of Cu-SSZ-13 in the selective catalytic reduction of NO x
2+
果表明,同时交换 Cu 和 Mn 2+/3+ 的 Cu-Mn(0.6)/SSZ-39 with NH 3[J]. Journal of Catalysis, 2010, 275(2): 187-190.
[12] WANG J, YU T, WANG X Q, et al. The influence of silicon on the
比 Cu/SSZ-39 和 Mn/SSZ-39 具有更强的氧化还原性 catalytic properties of Cu/SAPO-34 for NO x reduction by ammonia-SCR[J].
2+
能;N 2 吸脱附实验结果表明,Cu 的交换对催化剂 Applied Catalysis B: Environmental, 2012, 127: 137-147.
的比表面积和孔容影响不大,而大量 Mn 2+/3+ 的交换 (下转第 1692 页)