Page 170 - 《精细化工》2022年第5期

·1024· 精细化工 FINE CHEMICALS 第 39 卷

450/PMS、CoFe 2O 4-550/PMS、CoFe 2 O 4 -650/PMS 体
系中，反应 20 min 后 SMX 降解率分别可高达 65%、
95%、79%，表明 CoFe 2 O 4 -X 的引入可成功活化 PMS，
进而实现 SMX 的高效降解。ZHANG 等 [26] 在 700~
1100 ℃制备了 CaSb 2 O 6 材料，结果表明，在 900 ℃
制备的材料催化性能最高。这说明煅烧温度对材料
降解污染物的效果有一定影响。为了进一步考察
CoFe 2 O 4 -550/PMS 反应体系的矿化程度，测定了 0、
10、20 min 时对应的 TOC 降解率，结果见图 5b。
如图 5b 所示，20 min 时，CoFe 2 O 4 -550/PMS 系统的
TOC 降解率为 80%，证明该系统具有较高的矿化能
力。上述结果表明，煅烧温度会对 CoFe 2 O 4 的催化
性能产生影响。CoFe 2 O 4 -550 催化剂良好的晶体结
构、较大的比表面积，使其具有优异的催化能力及
较好的矿化能力。因此，将 CoFe 2 O 4 -550 作为下文
的主要研究对象。
2.3 催化反应影响因素考察
2.3.1 CoFe 2 O 4 -550 投加量对催化体系的影响 图 6 催化剂投加量（a）以及 PMS 初始质量浓度（b）
图 6a 显示了当 SMX 初始质量浓度为 10 mg/L， 对 SMX 降解率的影响
Fig. 6 Effects of catalyst dosage (a) and initial PMS mass
PMS 投加量为 1.5 g/L，反应溶液初始 pH 为 6.8，反 concentration (b) on removal rate of SMX
应温度为 25 ℃时，催化剂投加量对 SMX 降解率的
2.3.3 初始 pH 对催化体系的影响
影响。由图 6a 可知，反应 20 min 时，随着 CoFe 2 O 4 -
溶液 pH 在污染物的催化降解中起到重要作用。
550 投加量从 0.1 g/L 增加到 0.3 g/L，SMX 的降解
当 SMX 初始质量浓度为 10 mg/L，CoFe 2 O 4 - 550 投
率由 70%升高到 95%。这是由于随着投加量增加，
加量为 0.3 g/L，PMS 质量浓度为 1.5 g/L，反应温度
催化剂活性位点也随之增加，进而导致自由基产生 为 25 ℃时，探究了初始 pH 在 5.0~9.0 时对 SMX
速率加快，最终提高 SMX 降解率 [27] 。当投加量由
降解率的影响，结果如图 7a 所示。
0.3 g/L 增加到 0.4 g/L 时，SMX 降解率未发生明显
[28]
降低，这是因为过量自由基之间发生反应（式 3） ，
这部分自由基没有参与 SMX 的降解。
SO   4 SO    4  S O 2 8 （3）
2
2.3.2 初始 PMS 质量浓度对催化体系的影响
在 SMX 初始质量浓度为 10 mg/L，CoFe 2 O 4 -550
投加量为 0.3 g/L，反应溶液初始 pH 为 6.8，反应温
度为 25 ℃的反应条件下，探讨了 PMS 质量浓度对
SMX 降解过程的影响，结果如图 6b 所示。由图 6b
可知，SMX 降解率随着 PMS 质量浓度增加先增加
后减小。当 PMS 质量浓度由 0.5 g/L 增加到 1.5 g/L，
反应 20 min 时，SMX 的降解率由 57%增加到 95%，
这是由于过量的 PMS 与催化剂上的活性位点接触
的几率增加，产生更多的自由基，进而加快 SMX
降解 [29] 。当 PMS 质量浓度增加到 2.5 g/L 时，SMX
的降解率略有下降，为 85%。PMS 质量浓度继续增
加到 3.5 g/L 时，SMX 的降解率为 80%。PMS 质量
浓度增加时抑制了 SMX 去除，这可归因于 PMS 与 图 7 初始 pH（a）以及无机阴离子种类（b）对催化体
–
反应体系中存在的 SO 4 •和•OH 发生反应 [30] 。因此， 系的影响
Fig.7 Effect of initial pH (a) and inorganic anions type (b)
选择 PMS 的最佳质量浓度为 1.5 g/L。 on catalytic system