Page 234 - 《精细化工）》2023年第10期

第 40 卷第 10 期 精 细 化 工 Vol.40, No.10
2 023 年 10 月 FINE CHEMICALS Oct. 2023

精细化工中间体
丝光沸石纳米片负载 Pd 催化剂实现

2-苯基吡啶的双酰基化

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张 原 ，朱 芸 ，傅雯倩 ，唐天地
（1. 常州大学 石油化工学院，江苏 常州 213164；2. 德清鼎森质量技术检测中心，浙江 德清 313200）
摘要：以自制的含季铵基团的阳离子聚合物（COPQA）为模板剂，合成了大比表面积、具有花状形貌的丝光沸
石纳米片（NS-MOR），以 NS-MOR 为载体，采用离子交换方法制备了负载 Pd 催化剂（Pd/NS-MOR）。对 NS-MOR
及 Pd/NS-MOR 进行了 XRD、N 2 吸附-脱附、SEM、TEM 及 XPS 测试。以 2-苯基吡啶和苯甲醛为反应原料，评
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价了 Pd/NS-MOR 的催化性能。结果表明，在 Pd/NS-MOR 催化剂中，小粒径的 Pd 和 Pd 物种高度分散在 NS-MOR
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表面，而在 γ-Al 2 O 3 负载的 Pd 催化剂（Pd/γ-Al 2 O 3 ）中仅有 Pd 物种。Pd/NS-MOR 实现了 2-苯基吡啶的 C2
—H 和 C6—H 键的同时活化，其催化活性和双酰基化产物选择性（92%）远高于 Pd/γ-Al 2 O 3 。而以 Pd(NO 3 ) 2 、
Pd(OAc) 2 、Pd(PhCN) 2 Cl 2 为催化剂的 2-苯基吡啶 C—H 键活化反应中均几乎无法得到双酰基化产物。此外，
Pd/NS-MOR 不仅具有良好的底物兼容性，而且循环使用 5 次后仍保持较高的 2-苯基吡啶的转化率（95%）和双
酰基化产物的选择性（85%）。
关键词：丝光沸石纳米片；Pd 催化剂；苯基吡啶；C—H 键活化；双酰基化；精细化工中间体
中图分类号：O643.36；O626.32 文献标识码：A 文章编号：1003-5214 (2023) 10-2312-09

Mordenite zeolite nanosheets supported palladium catalyst

for diacylation of 2-phenylpyridine

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ZHANG Yuan , ZHU Yun , FU Wenqian , TANG Tiandi
（1. School of Petrochemical Engineering, Changzhou University, Changzhou 213164, Jiangsu, China; 2. Deqing Dingsen
Quality and Technical Test Center, Deqing 313200, Zhejiang, China）
Abstract: Mordenite nanosheets (NS-MOR) with large specific surface area and flower-like morphology
were synthesized from self-made cationic copolymer containing quaternary ammonium groups (COPQA),
and then loaded with Pd to prepare catalyst Pd/NS-MOR via ion-exchange method. NS-MOR and
Pd/NS-MOR obtained were characterized by XRD, N 2 adsorption-desorption, SEM, TEM and XPS, and the
catalytic performance of Pd/NS-MOR was evaluated in the reaction of 2-phenylpyridine and benzaldehyde.
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The results showed that Pd and Pd species with small particle size were highly dispersed on the surface
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of NS-MOR in the Pd/NS-MOR, while only Pd species were found in γ-Al 2O 3 supported Pd catalyst
(Pd/γ-Al 2O 3). Pd/NS-MOR achieved the simultaneous activation of C2—H and C6—H bonds of
2-phenylpyridine, and showed much higher catalytic activity and selectivity of diacylated product (92%)
than Pd/γ-Al 2O 3 in the C—H bond activation of 2-phenylpyridine, while no diacylated product could be
obtained when Pd(NO 3) 2, Pd(OAc) 2 and Pd(PhCN) 2Cl 2 were used as catalyst. In addition, besides substrate
compatibility, Pd/NS-MOR also exhibited good 2-phenylpyridine conversion (95%) and diacylated product
selectivity (85%) after being recycled 5 times.
Key words: mordenite nanosheets; Pd catalysts; phenylpyridine; C—H bond activation; diacylation; fine
chemical intermediates

收稿日期：2023-01-03; 定用日期：2023-04-14; DOI: 10.13550/j.jxhg.20230008
基金项目：国家自然科学基金项目（22178029，22108016）
作者简介：张 原（1998—），女，硕士生，E-mail：zhy19980430@163.com。联系人：傅雯倩（1987—），女，副教授，E-mail：
fuwenqian@cczu.edu.cn；唐天地（1967—），男，教授，E-mail：tangtiandi@cczu.edu.cn。