Page 197 - 《精细化工》2020年第2期

第 2 期 莫官海，等: 硝酸改性污泥基生物炭除 U(Ⅵ)效果及机理分析 ·399·

果没有明显影响 [16] 。而不同浓度的 Na 2 CO 3 和 CaCl 2 分析原因是，NaNO 3、Na 2CO 3 和 CaCl 2 对 SSB-AO
在不同初始 pH 下对 U(Ⅵ)的吸附去除影响结果与 去除 U(Ⅵ)的影响与 SSB-AO 的零电势点（pH PZC 为
NaNO 3 类似（图 5b 和 5c），均在 pH 为 6 时，SSB-AO 5.78）有关（图 5d）。当溶液初始 pH 低于 5.78 时，
+
对U(Ⅵ)吸附量达到最大值，分别约为13.5和14.0 mg/g。 H 占据 SSB-AO 表面吸附位点并使其质子化带正
2+
2+
电，此时 U(Ⅵ)主要以 UO 2 、(UO 2 ) 2 (OH) 2 以及
+
(UO 2 ) 3 (OH) 5 等阳 离子存在。 pH 越低， U(Ⅵ )与
SSB-AO 产生静电斥力越大，使得 SSB-AO 对 U(Ⅵ)
的吸附量越少 [17] 。随着溶液初始 pH 增加到 6，H +
浓度减少，SSB-AO 逐渐去质子化带负电，与 U(Ⅵ)
[7]
产生静电吸引 ，吸附量达到最大。当初始溶液 pH
2–
2+
在 6~7 时，UO 2 在溶液中水解产生 UO 2 (OH) 4 、
–
2–
(UO 2 ) 3 (OH) 7 和 UO 2 (CO 3 ) 2 等阴离子 [18] ，与表面带负
电的 SSB-AO 产生静电斥力，造成去除效果降低。
由此说明，静电作用也是 SSB-AO 吸附去除 U(Ⅵ)的
2–
2+
机理之一。相同弱酸性条件下，CO 3 和 Ca 含量越
2+ 2–[18] 2–[19]
多，与 UO 2 形成 UO 2(CO 3) 2 、CaUO 2(CO 3) 3 等
带负电的配合物越多，造成与 SSB-AO 之间的静电斥
力越大，推测这是 SSB-AO 对 U(Ⅵ)去除效果随着
Na 2CO 3 或 CaCl 2 浓度增大而有些许下降的原因 [10] 。
选取 pH=6 进行后续实验。
2.3.3 吸附时间的影响
在 1.4 节条件下，考察吸附时间（5~720 min）
对 U(Ⅵ)去除的影响如图 6 所示。

图 6 吸附时间对 SSB-AO 去除 U(Ⅵ)的影响
Fig. 6 Effect of contact time on the adsorption of U(Ⅵ) by
SSB-AO

在吸附时间 5~60 min 内，SSB-AO 对 U(Ⅵ)是 1
个快速吸附过程。刚开始时由于吸附剂表面结合位
点较多而 吸 附较快；随 着吸附时 间 增 加（ 60~
2+
180 min），吸附位点随吸附 UO 2 的增多而减少，导致
吸附速度减慢 [20] ；随着吸附时间继续延长（180 min
[21]
图 5 初始 pH 及离子强度对 SSB-AO 去除 U(Ⅵ)的影响 后），吸附逐渐达到平衡 。采用拟一级动力学模型
（a~c）及 SSB-AO 的零电势点（d） 〔式（7）〕与拟二级动力学模型〔式（8）〕进行拟合，
Fig. 5 Effects of initial pH and different ionic strength on 其拟合参数如表 2 所示。
the adsorption of U(Ⅵ) by SSB-AO (a~c) and pH at Q  Q (1 e  1 kt ) （7）
point zero charge of SSB-AO (d) t e