Page 126 - 《精细化工》2021年第6期
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·1188·                            精细化工   FINE CHEMICALS                                 第 38 卷

            化物作为载体并不利于 SIS 催化加氢反应;从选择                          反应溶剂为环己烷,SIS 用量是催化剂质量的 2.3 倍,
            性来看,Pt 负载型催化剂选择性普遍较高,其中选                           反应温度 160  ℃,初始反应压力 2 MPa,反应时间 2 h。
            择性最优的是 Pt/g-C 3 N 4 催化剂,选择性高达 89.4%。
            综合考虑,选择 g-C 3 N 4 作为最优载体进行后续研究。














                                                                  图 8   不同反应物质量分数对 SIS 加氢反应影响
                                                               Fig. 8    Effect of various mass fraction of reactant on SIS
                                                                     hydrogenation


                     图 6   不同载体对 SIS 加氢反应影响                        图 8 表明,反应物 SIS 质量分数越小,SIS 催
              Fig. 6    Effect of various supports on SIS hydrogenation   化加氢的反应活性越高,这可能与反应液的黏度有
                                                               关。当反应液黏度过高时,溶液中高分子线团开始
            2.2.3  Pt 负载量对 Pt/g-C 3 N 4 催化性能的影响
                                                               发生交叠,高分子的运动和反应都将受到线团之间
                 在相同的条件下(SIS 用量是催化剂质量的 2.3                                                          [22]
                                                               相互作用的影响,进而影响加氢反应进行                     。由图
            倍,环己烷 6 mL,反应初始压力为 2.5 MPa,反应
                                                               8 可以观察到,反应物质量分数为 0.5%、1.0%、3.0%
            时间 2 h,反应温度 160  ℃),采用不同 Pt 负载量
                                                               时 SIS 加氢度较高;从选择性来看,反应物质量分
            Pt/g-C 3 N 4 催化剂进行 SIS 加氢活性测试,实验方法
                                                               数为 3.0%、5.0%和 7.0%时,SIS 加氢选择性皆可达
            同 1.3 节,结果如图 7 所示。                                 90%以上。综合考虑,最终选择 3.0%作为最优 SIS

                                                               质量分数。
                                                               2.3.2   催化剂用量对反应的影响
                                                                   对催化剂用量与催化性能的关联作用进行了探
                                                               究,结果如图 9 所示。由图 9 可知,在其他反应条
                                                               件相同的情况下(SIS 为 0.15 g,环己烷 6 mL,反
                                                               应初始压力为 2 MPa,反应时间 2 h,反应温度
                                                               160 ℃),SEPS(表示 1,4-聚异戊二烯段 C==C 与 3,4-
                                                               聚异戊二烯段 C==C 总和)的生成量随催化剂用量
                                                               的增长呈上升趋势,当催化剂用量达到 0.065 g 时,
                                                               SIS 已接近完全转化。而加氢选择性则随催化剂用

                  图 7   不同 Pt 负载量对 SIS 加氢反应影响                  量的增大呈线性下降趋势。
            Fig. 7   Effect of various Pt loading amounts on SIS hydrogenation

                 图 7 表明,Pt/g-C 3 N 4 对 SIS 催化加氢的反应活
            性随 Pt 负载量的增大而增大。这是因为随着金属负
            载量增加,催化剂的活性位点逐渐增多,有利于加
            氢反应的进行。加氢度最高的是 10%Pt/g-C 3 N 4 ,其

            加氢度高达 84%,而从选择性来看,5%Pt/g-C 3 N 4
            和 10%Pt/g-C 3 N 4 催化剂的选择性皆能达到 90%以
            上。考虑到成本问题,最终选择 5%作为 SIS 加氢催
            化剂最优 Pt 负载量。
            2.3  Pt/g-C 3 N 4 催化 SIS 加氢反应条件的影响
            2.3.1   反应物 SIS 浓度对反应的影响                                图 9   不同催化剂用量对 SIS 加氢反应影响
                                                               Fig. 9    Effect of various catalyst amount on SIS hydrogenation
                 考察了反应物质量分数对 SIS 催化加氢性能的
            影响,实验结果见图 8,实验方法同 1.3 节。其中,                            由图 9 可以观察到,反应转化率越高,产物选
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