Page 215 - 《精细化工》2023年第11期
P. 215

第 11 期                     温俊宇,等: CuAl-LDO 活化过一硫酸盐降解罗丹明 B                               ·2527·


            射峰,分别对应 CuAl-LDH 的(003)、(006)、(012)、               2.6  RhB 降解实验的影响因素
            (015)、(018)和(1010)晶面         [17] ,结果表明,该          2.6.1  CuAl-LDO 投加量
            样品与 CuAl-LDH 晶型结构相同。CuAl x-LDO 催化                      在初始 pH 为 5.6、PMS 质量浓度为 300 mg/L、
            剂只在 2θ=35.54、38.71°附近出现衍射峰,表明                      温度为 25  ℃、RhB 质量浓度为 100 mg/L 和总反应
            CuAl-LDH 在煅烧过程中失去水和碳酸根,变成高                         时间为 30 min 的条件下,分别加入 0.10、0.20、0.30
            分散或无定型状态。CuAl 2:1-LDO 反应前后未发生                      和 0.40 g/L 的 CuAl 2:1-LDO,探究该催化剂投加量
            明显变化,说明 LDO 反应后没有恢复 LDH 的趋势。                       对 RhB 去除率的影响,结果如图 8 所示。从图 8 可
            水滑石(LDH)经过煅烧后,其层间阴离子脱除,                            以看出,当 CuAl 2:1-LDO 剂量从 0.10 增加到 0.30 g/L
            水滑石结构会发生坍塌,层状结构消失,但由于水                             时,反应 30 min 后 RhB 去除率从 63.1%增加到了
                                                                                                         –1
            滑石的“拓扑效应”          [18] ,焙烧后催化剂的片层形貌               97.1%,准一级反应速率常数 k obs 从 0.0337 min 增
                                                                             –1
            并未发生变化,铜铝仍然保持原子水平上的高分散                             加至 0.1176 min 。这是因为,LDO 不易团聚,高
            度。                                                 剂量的 CuAl 2:1-LDO 可以明显增加与 PMS 接触的
                                                               活性位点,从而加快了与 PMS 的反应速率。然而,
                                                               当催化剂量从 0.30 g/L 增加到 0.40 g/L 时,反应
                                                               30 min 后 RhB 去除率仅增加 1.7%。这归因于在催
                                                               化剂投加量较高时,催化过程中存在额外未被利用
                                                               的活性位点较少,导致 RhB 的去除率增幅较小。基
                                                               于经济成本和实际应用,选择 0.30 g/L 催化剂进行
                                                               RhB 去除的后续研究。





            图 6   CuAl  x-LDO 、 CuAl 2:1-LDH 和 反应后 CuAl
                   2:1-LDO 的 XRD 谱图
            Fig. 6    XRD patterns of CuAl x-LDO, CuAl 2:1-LDH and
                   CuAl 2:1-LDO after reaction

            2.5  FTIR 分析
                 4 种 CuAl-LDO 样品的 FTIR 谱图如图 7 所示。
            从图 7 可以看出,4 种材料具有相似的吸收峰。526
            cm –1  处对应催化剂内存在的金属键 M—OH;1388
                                            2–
               –1
            cm 处对应 CuAl-LDO 层间的 CO 3 键的弯曲振动
            吸收峰和 C—O 键的伸缩振动吸收峰                [19] ;3453 cm –1
            处吸收峰为吸附水分子的—OH 伸缩振动                  [20] 。同时,
            随着 Cu/Al 物质的量比的增加,—OH 增加峰的强度
            减弱,表明材料表面附着的羟基减少。





                                                               a—CuAl 2:1-LDO 投加量对 RhB 去除率的影响;b—准一级动力
                                                               学拟合
                                                                  图 8  CuAl 2:1-LDO 投加量对 RhB 去除率的影响
                                                               Fig. 8  Effect of CuAl 2:1-LDO dosage on removal rate of
                                                                     RhB

                                                               2.6.2  PMS 投加量
                                                                   PMS 为活性自由基的来源,因此,其浓度对目

                      图 7  CuAl x-LDO 的 FTIR 谱图                标污染物的去除具有关键作用。在初始 pH 为 5.6、
                     Fig. 7    FTIR spectra of CuAl x-LDO      CuAl 2:1-LDO 质量浓度为 0.30 g/L、温度为 25  ℃、
   210   211   212   213   214   215   216   217   218   219   220