Page 216 - 《精细化工》2023年第11期
P. 216
·2528· 精细化工 FINE CHEMICALS 第 40 卷
RhB 初始质量浓度为 100 mg/L 和总反应时间为 30 min 学拟合,反应速率常数 k obs 在强酸条件下(pH 为 3.0)
–1
–1
的条件下,考察 PMS 用量(0.10、0.20、0.30 和 最小为 0.0924 min ,强碱条件下最大为 0.2051 min ,
0.40 g/L)对 CuAl 2:1-LDO/PMS 体系去除 RhB 的影 表明酸性环境会抑制该体系反应活性,较强的碱性
响,结果如图 9 所示。从图 9 可以看出,随着 PMS 条件会明显促进反应进行。强酸性条件下会产生非
2+
2+
+
剂量从 0.10 g/L 增加到 0.30 g/L,RhB 的去除率从 活性铜〔Cu -(H 2 O)〕 ,削弱 Cu 对 PMS 的激活能
89.6%提高到 97.1%,准一级反应速率常数 k obs 从 力,进而抑制 CuAl 2:1-LDO/PMS 体系对 RhB 的去
+
–1
0.0654 min –1 增加至 0.1176 min 。这可能是由于 除 [22] 。随着 pH 的增加,Cu 将逐渐转化为 Cu(OH)
–
+
LDO 比表面积大,PMS 量越多则与催化剂接触越 和 Cu(OH) 2 ,以往研究表明,与 Cu 相比,Cu(OH)
−
多。此外,大量的 PMS 可以促进自由基的产生,从 和 Cu(OH) 2 具有更强的激活 PMS 的能力 [23] 。
而改善污染物的去除过程。而当 PMS 质量浓度增加
到0.40 g/L时,RhB在30 min内的去除率下降至95.6%,
–1
准一级反应速率常数降低至 k obs =0.1003 min 。比
PMS 质量浓度为 0.30 g/L 时处理效果略低,这归因于
过量的 PMS 与自由基发生反应,导致自由基减少 [21] 。
因此,后续实验选择 PMS 投加量为 0.30 g/L。
a—溶液 pH 对 RhB 去除率的影响;b—准一级动力学拟合
图 10 初始 pH 对 RhB 去除率的影响
Fig. 10 Effects of initial pH on removal rate of RhB
2.6.4 RhB 质量浓度
在温度为 5 ℃、0.30 g/L CuAl 2:1-LDO、0.30
g/L PMS、pH=5.6 条件下,不同 RhB 质量浓度(50、
a—PMS 投加量对 RhB 去除率的影响;b—准一级动力学拟合
100、150、200 mg/L)对 RhB 去除率的影响如图 11
图 9 PMS 投加量对 RhB 去除率的影响
Fig. 9 Effect of PMS dosage on removal rate of RhB 所示。
2.6.3 溶液 pH
在 PMS 和 CuAl 2:1-LDO 质量浓度均为 0.30 g/L、
RhB 质量浓度为 100 mg/L、温度为 25 ℃、反应时
间为 30 min 的条件下,调节初始 pH 分别为 3.0、5.6、
7.0、9.0、11.0,探究初始 pH 对 RhB 去除率的影响,
结果如图 10 所示。从图 10 可以看出,CuAl 2:1-
LDO/PMS 反应体系对 RhB 的去除过程在 30 min 内
完成,且在 pH 为 3.0~11.0 的较宽范围内,对 RhB
的去除率达 90%以上。对去除过程进行准一级动力