Page 101 - 201808
P. 101

第 8 期              李兴勇,等: Pt/SAPO-11-mp 催化棕榈油制航空煤油一步加氢的响应面优化                            ·1349·


                 催化剂的比表面积和孔道结构是其重要的物理
            参数,Pt/SAPO-11-mp 催化剂的比表面、孔容和平
            均孔径具体结果如表 1 所示。

                   表 1  Pt/SAPO-11-mp 催化剂 BET 分析
                Table 1    BET analysis of Pt/SAPO-11-mp catalyst
                                             3
                                  2
                 样品      比表面积/(m /g) 孔容/(cm /g)  平均孔径/nm
              Pt/SAPO-11     195.3        0.1       3.1
             Pt/SAPO-11-mp   164.9        0.2       3.6


                 由表 1 可知,Pt/SAPO-11-mp 比表面积的降低                 图 4   温度对 C 8 ~C 16 烃和 C 8 ~C 16 异构烷烃选择性及棕榈
            使得反应物分子减少了与催化剂活性位点的接触,                                  油脱氧率的影响
            但 SAPO-11 分子筛因其独特的孔径、孔道结构影响                        Fig. 4    Effects of temperature on the selectivity of C 8 ~C 16
                                                                     hydrocarbons and  C 8 ~C 16  isoalkanes and the
            着催化剂的活性,同时孔道结构还对反应物和产物
                                                                     deoxygenation rate of palm oil
            在分子筛晶体内的扩散速率具有一定的影响,孔容
            和平均孔径的增大使得孔内的扩散阻力变小,反应
                                                               2.2.2   空速的影响
            物分子更易深入孔道内部利用孔内的活性位,进而
                                                                   在温度 380 ℃、催化剂 3 g、氢油比 800、压力
            提高催化活性。
                                                               3 MPa 的条件下,探究不同空速对棕榈油一步加氢
                 TEM 分析结果如图 3 所示。                              催化反应产物的影响,结果如图 5 所示。












                   图 3   Pt/SAPO-11-mp 催化剂的 TEM 图
                 Fig. 3    TEM image of Pt /SAPO-11-mp catalyst

                 由图 3 可知,Pt/SAPO-11-mp 催化剂贵金属 Pt

            的负载效果较好,负载较均匀,没有出现明显的团
            聚现象。结合图 2,由图 3 进行统计分析和 Jade 公                      图 5   空速对 C 8 ~C 16 烃和 C 8 ~C 16 异构烷烃选择性及棕榈
            式计算取平均值,获得 Pt/SAPO-11-mp 催化剂的活                          油脱氧率的影响
                                                               Fig. 5    Effects of space velocity on the selectivity of C 8 ~
            性组分 Pt 的粒径为 4.9 nm,说明 Pt 晶粒较小、金                          C 16  hydrocarbons and C 8 ~C 16  isoalkanes and the
            属原子的利用率高         [12] 。                                  deoxygenation rate of palm oil
            2.2    单因素实验
                                                                                                 –1
            2.2.1   温度的影响                                          由图 5 可知,在空速为 0.8~1.2 h 时,随着空
                          –1
                 在空速 1 h 、催化剂 3 g、氢油比 800、压力                   速的逐渐增大,棕榈油的脱氧率和 C 8 ~C 16 烃的选择
            3 MPa 的条件下,探究不同反应温度对棕榈油一步                          性都是先增大后趋于平稳,C 8 ~C 16 异构烷烃的选择
                                                                                                        –1
            加氢催化反应产物的影响,结果如图 4 所示。                             性先保持不变,后缓慢增加;当空速大于 1.2 h 后,
                 由图 4 可知,温度在 380 ℃以下时,随着温度                     棕榈油的脱氧率、C 8 ~C 16 烃的选择性和异构烷烃的
            的升高,棕榈油的脱氧率、C 8 ~C 16 烃的选择性和                       选择性都有明显下降,可知随着空速的增加反而对
                                                                                                     –1
            C 8 ~C 16 异构烷烃的选择性均略有增加;当温度超过                      生成目标烃类物质不利。因此,确定 1.2 h 为实验
            380 ℃时,都呈现了下降的趋势,这可能是由于高                           的最佳空速。
            温增大烷烃裂化的同时也导致了异构化选择性的降                             2.2.3   氢油比的影响
                                                                                          –1
            低。当温度为 380 ℃时,这 3 个指标几乎都同时达                            在温度 380 ℃、空速 1.2 h 、催化剂 3 g、压力
            到了最佳结果,由此确定 380 ℃为实验的最佳反应                          3 MPa 的条件下,探究不同氢油比对棕榈油一步加
            温度。                                                氢催化反应产物的影响,结果如图 6 所示。
   96   97   98   99   100   101   102   103   104   105   106