Page 163 - 《精细化工》2021年第12期

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第 12 期 王焕然，等: 高分散性纳米级 Fe /BAC-φH 2 -θ(t)催化剂催化还原 NO ·2525·

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按式（1）进行计算： 下使用体积分数 100% H 2 制备出的催化剂 Fe /BAC-
   100%H 2 -600(3)、Fe /BAC-100%H 2 -700(3)、Fe /BAC-
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X /%  in out  100 （1）
 in 100%H 2 -800(3)活性对比图，随着煅烧还原温度的升
式中：X 为 NO 转化率，%；φ in 为 NO 入口体积分 高，催化剂反应活性呈现出先升高后降低的反应趋
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数，%；φ out 为 NO 出口体积分数，%。为确保实验 势，催化剂活性顺序为：Fe /BAC-100%H 2 -700(3)>
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准确性，所有实验均重复 3 次，取平均值作为最终 Fe /BAC-100%H 2 -800(3)>Fe /BAC-100%H 2 -600(3)。
数据。 图 2c 为不同煅烧时间对催化剂活性的影响，可以发
现，随着煅烧时间的增加，催化剂维持 NO 最大转
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化率的时间逐渐增加，Fe /BAC-100%H 2 -700(5)催化
剂的 NO 转化率维持在 100%的时间为 52 min，较
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Fe /BAC-100%H 2 -700(1)催化剂增加了 27 min。可
能是由于煅烧时间的增加使活性组分被还原过程
更充分，从而增加了活性位点的数目。

图 1 实验装置流程图
Fig. 1 Schematic diagram of experimental device

1.4 催化剂的表征

采用 XRD 分析催化剂的晶相结构，使用 Cu K α
辐射源（35 kV，20 mA）。采用 SEM 及 TEM 对样
品表面的形貌及金属分散性进行观察。采用 XPS
对样品的表面元素组成及元素价态进行分析，所有
的结合能以 C 1s=284.6 eV 的自然碳结合能进行校
准。比表面积和孔径分布在物理吸附仪上测试。样
品在 105 ℃真空条件下脱气 12 h 后，于–196 ℃下进
行全分析，孔结构分析采用密度泛函理论（DFT）
法进行。

2 结果与讨论

2.1 催化剂还原 NO 活性测试
活性炭除了作为催化剂的载体，由于其自身具
有还原性，也常被用作还原剂。因此，采用活性炭
作为还原剂还原 NO 的性能也不容忽视。图 2 为以
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BAC 作为还原剂，Fe /BAC-φH 2 -θ(t)催化剂的 NO 还
原活性评价结果。由图 2a 可知，当反应温度为 325
℃，仅采用体积分数为 0.05% H 2 制备出的零价铁催
化剂催化还原 NO 的性能也可达到 100%。随着催化
剂制备还原过程中 H 2 体积分数的增加，催化剂催化

还原 NO 活性逐渐增强。同时，可以发现，采用 H 2
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作 为 还 原剂制 备出 的催化 剂 Fe /BAC-0.05%H 2-

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700(3)、Fe /BAC-2%H 2 -700(3)、Fe /BAC-100%H 2 - 图 2 不同 H 2 体积分数（a）、不同煅烧温度（b）、不同
700(3)催化还原 NO 的活性较采用活性炭自身还原 煅烧时间（c）制备的催化剂活性（活性炭 BAC
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制备出的催化剂〔Fe /BAC-0H 2 -700(3)〕有着明显的 为还原剂）
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提升，Fe /BAC-0.05%H 2 -700(3)催化剂的 NO 转化率 Fig. 2 Catalytic activities of different catalysts prepared with
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维持在 100%的时间较 Fe /BAC-0H 2 -700(3)催化剂明 different H 2 volume fraction (a), at different calcination
temperatures (b) and for different calcination times
显增长，失活速率有所降低。图 2b 为不同煅烧温度 (c) using activated carbon BAC as reducing agent