Page 165 - 《精细化工》2021年第12期

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第 12 期 王焕然，等: 高分散性纳米级 Fe /BAC-φH 2 -θ(t)催化剂催化还原 NO ·2527·

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所示）。同时与新鲜 Fe /BAC-100%H 2 -700(3)催化剂 可以暴露更多的活性位点来参与反应，从而有利于
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相比，再生后的 Fe /BAC-100%H 2 -700(3)催化剂中 催化剂活性的提升 [15] 。采用活性炭自身还原制备的
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Fe 的特征峰位置也向左偏移 0.20°，再生过程中增 催化剂〔Fe /BAC-0H 2 -700(3)〕的 SEM 图如图 6d
加了载体与活性组分的相互作用，使再生后的催化 所示，可以发现，其表面上的活性组分团聚严重，
剂活性组分分散性较新鲜催化剂有所提升，从而再 再次证明，制备过程中 H 2 的添加可以有效地提升催
生后的催化剂活性较新鲜催化剂略有提升（如图 3 化剂的分散性，从而增加催化剂的活性。
所示）。 2.4 XPS 分析

图 7 为 3 种不同的煅烧温度下制备出的催化剂
的 Fe 2p XPS 谱图。由图 7 可以发现，3 种催化剂在
结合能约为 711.5 和 724.9 eV 的位置均出现了 Fe
2p 3/2 和 Fe 2p 1/2 的两个强峰。对其进行分峰拟合处
2+
理，其中 710.1 和 723.6 eV 光电子峰对应于 Fe ，
光电子峰位于 711.1、712.2、727.5 和 732.1 eV 对应
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3+
于 Fe ，707.3 eV 附近光电子峰对应于 Fe 的电子轨
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道峰 [18] ，再一次证明了催化剂中零价铁（Fe ）粒子
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的存在。随着煅烧温度的升高，Fe 的占比也逐渐
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图 5 Fe /BAC-φH 2 -θ(t)催化剂的 XRD 谱图 增大，煅烧温度越高，Fe 的还原过程越充分。表
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Fig. 5 XRD patterns of Fe /BAC-φH 2 -θ(t) catalysts 2 为不同煅烧温度下催化剂的 Fe 2p 3/2 和 Fe 2p 1/2 的
两个强峰的结合能。由表 2 可以发现，随着煅烧温
2.3 形貌分析 度的降低，结合能逐渐升高，这是由于粒子粒径的
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为探究催化剂表面形貌，对 Fe /BAC-100%H 2 - 减小，原子间的相互作用减小，削弱了周围原子核
700(3)催化剂进行了 SEM 表征，结果见图 6a。由图
对电子的约束，从而增加了电子的结合能 [19] 。由于
可知，零价铁粒子表面光滑，均匀地分散在载体
高分散性零价金属催化剂具有较多的不饱和电子
BAC 表面，几乎没有团聚现象发生。 对，可以加快电子转移，提升催化剂活性 [20] ，再

次证明，催化剂分散性对脱除 NO 活性有着重要
的影响。

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图 6 Fe /BAC-100%H 2 -700(3)催化剂的 SEM（a）、TEM
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（b）图、活性组分粒径分布（c）及 Fe /BAC-
0H 2 -700(3)催化剂 SEM 图（d）
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Fig. 6 SEM image (a), TEM image (b) and Fe particle
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size distribution (c) of Fe /BAC-100%H 2 -700(3)
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catalyst and SEM image (d) of Fe /BAC-0H 2 -
700(3)

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图 6b、c 分别为 Fe /BAC-100%H 2 -700(3)的 TEM
图及其活性组分粒径分布。由图 6b 可以发现，Fe 0
在活性炭孔道结构内仍然具有较高的分散性，Fe 0
以纳米粒子（4~14 nm）存在，催化剂分散性的提升