Page 166 - 《精细化工》2021年第12期

·2528· 精细化工 FINE CHEMICALS 第 38 卷

0
0
图 7 Fe /BAC-100%H 2 -600(3)（a）、Fe /BAC-100%H 2 -700(3) 图 8 催化剂的吸附-脱附曲线（a）及孔径分布（b）
0
（b）和 Fe /BAC-100%H 2 -800(3)（c）催化剂的 Fe Fig. 8 N 2 absorption-desorption isotherms (a) and pore
size distribution (b) of catalysts
2p XPS 谱图
0
Fig. 7 Fe 2p XPS spectra of Fe /BAC-100%H 2 -600(3) (a), 表 3 为不同煅烧温度制备的催化剂以及原始活
0
0
Fe /BAC-100%H 2 -700(3) (b) and Fe /BAC-100%H 2 -
800(3) (c) catalysts 性炭孔结构的物性参数。由表可以看出，相比于
BAC，Fe /BAC-100%H 2 -600(3)催化剂比表面积有所
0
表 2 不同煅烧还原温度制备催化剂的 Fe 2p XPS 结合能 增加。随着煅烧还原温度的升高，催化剂比表面积
Table 2 Fe 2p XPS binding energy in the catalysts prepared 逐渐降低，这是由于温度升高，金属由于烧结发生
with different calcination temperatures
团聚，堵塞活性炭的孔道，使得其比表面积降低。
结合能/eV
0
同时，Fe /BAC-0H 2 -700(3)催化剂的比表面积也远小
Fe 2p 3/2 Fe 2p 1/2 0
于 Fe /BAC-100%H 2 -700(3)催化剂，这也是由于活性
0
Fe /BAC-100%H 2-600(3) 711.60 725.00
组分发生团聚所导致的。金属团聚一方面降低了催
0
Fe /BAC-100%H 2-700(3) 711.50 724.80
化剂的表面利用率；另一方面，孔道堵塞后阻碍了
0
Fe /BAC-100%H 2-800(3) 711.45 724.70
催化剂与反应物的吸附过程，从而抑制了 NO 还原
反应的进行 [22] 。
2.5 孔结构分析
0
图 8a 为 Fe /BAC-100%H 2 -θ(3)系列催化剂以及 表 3 不同煅烧温度制备催化剂的物性参数
0
Fe /BAC-0H 2 -700(3)催化剂的 N 2 吸附-脱附曲线。由 Table 3 Physical characteristics of catalysts prepared with
different calcination temperatures
图可以发现，4 种催化剂吸脱附曲线均属于Ⅳ型曲
比表面积/ 总孔容/ 平均孔径
线，并具有 H 3 型回滞环，说明其具有有序的介孔孔 (m /g) (cm /g) /nm
2
3
道结构 [21] 。图 8b 为 4 种催化剂的孔径分布，随着煅 BAC 882.9 0.45 2.01
0
烧温度的升高，孔径分布曲线逐渐右移，证明零价 Fe /BAC-100%H 2-600(3) 898.4 0.47 2.09
0
铁粒子发生团聚，致使孔道堵塞，导致微小孔道消 Fe /BAC-100%H 2-700(3) 706.4 0.51 2.85
0
0
失，孔径分布逐渐增大。Fe /BAC-0H 2 -700(3)催化剂 Fe /BAC-100%H 2-800(3) 416.5 0.44 2.39
0
0
孔径分布曲线较 Fe /BAC-100%H 2 -700(3)催化剂也 Fe /BAC-0H 2-700(3) 557.1 0.44 2.65

0
有右移趋势，这也说明 Fe /BAC-0H 2 -700(3)催化剂 2.6 反应机理分析
活性组分发生团聚。 为了对催化剂催化还原 NO 的机理进行探究，
分别采用活性炭还原 NO（C-NO）反应与采用 CO
还原 NO（CO-NO）反应在不同 NO 转化率下停止
0
实验，当 Fe /BAC-100%H 2 -700(3)催化剂恢复室温后
对催化剂进行取样，并进行 XRD 以及 SEM 表征，
根据不同 NO 转化率下的催化剂的性质对反应机理
进行推测。
图 9 为采用活性炭（图 9a）以及 CO（图 9b）
作为还原剂还原 NO（NO 转化率分别为 85%、60%
以及 45%时）催化剂的 XRD 谱图。如图 9a 所示，
采用活性炭为还原剂催化还原 NO，当 NO 转化率为