Page 56 - 《精细化工》2022年第12期

·2422· 精细化工 FINE CHEMICALS 第 39 卷

由图 9 可知，BMI 热分解过程主要分两个阶段： 4.46，主要是 m-LAP 粒子均匀地分散在 BMI 基体中，
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375~480 ℃的低温热分解阶段和 530~660 ℃的高温 形成了良好的界面结合 [26] 。在 1×10 ~1×10 Hz 的高
热分解阶段。结合图 7 的 FTIR 谱图，热处理后复合 频范围内，所有样品的介电常数呈现下降趋势，且
材料内部的官能团基本稳定，而表面炭化层的含氧 随着 m-LAP 含量的增加，高频与低频区的介电常数
官能团大大减少，说明 BMI 表面炭化层能起到热绝 落差加大，其中 m-LAP/BMI-3.5 的介电常数落差为
缘体和传输屏障作用 [21] ，抑制了热氧化分解。但随 0.37，而 p-BMI 的仅为 0.27。根据导电填料/聚合物
着温度的升高，炭化层开始向内部扩散，促使树脂 渗透理论 [27] ，介电常数随着填料含量的增加而迅速
全面炭化。在高温热分解阶段，高温产生的氧化自由 提高。由于 m-LAP 与 BMI 基体形成了复合相，可
基使样品逐渐热氧化分解 [22] ，但 m-LAP 粒子能够防
能引发电子隧穿效应，提高 m-LAP/BMI 复合材料的
止热量向树脂内部传递，从而改善耐热分解性能。
介电常数。但随着频率的增加，复合相与 m-LAP 偶
此外，m-LAP 还能抑制高温自由基形成而减少 BMI 极子反转跟不上电场的变化速度，进而形成驰豫，
基体树脂的分解和热破坏 [23-24] ，改善 m-LAP/BMI 复
导致介电常数逐渐下降。图 10b 中，复合材料在低
合材料的耐高温热分解性能。
频区的介电损耗较小，但随着频率的增加介电损耗
综上，在 375~480 ℃范围内，复合材料的热分
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也逐渐增加。在 1×10 ~1×10 Hz 内，复合材料的介
解主要为树脂含氧基团的分解以及表层炭化；而在
电损耗最高值仍<0.02，说明 m-LAP/BMI 复合材料
530~660 ℃范围内，复合材料的热分解则体现为树
具有低介电损耗特性 [28] 。
脂基体的热氧化分解。m-LAP 粒子的加入使复合材
料的耐热性得到一定程度的改善。
3 结论
2.6 材料介电性能
图 10 为 m-LAP/BMI 复合材料的介电性能。 （1）以 APTES 和 MA 两步表面修饰 LAP 粒子，
成功制备了含端马来酰亚胺基团的 m-LAP 粒子。
（2）m-LAP/BMI-3.5 复合材料的弯曲强度最高
达 173.37 MPa，比纯 BMI 提高了 15.1%；而 m-LAP/
BMI-2.0 复合材料的拉伸强度为 86.79 MPa，比纯
BMI 提高了 30.6%。
（3）根据 DMA 分析，m-LAP/BMI 复合材料的
T g 提高到 234.83~240.04 ℃，增强了高温适用性。同
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时，m-LAP/BMI 复合材料在 1×10 ~1×10 Hz 频率范
围的介电常数介于 3.80~4.46 之间，介电损耗<0.02。
采用 APTES 和 MA 两步表面修饰 LAP 粒子，
能有效改善 m-LAP/BMI 复合材料的界面结合，提高
复合材料的力学性能和介电性能，增强复合材料的
高温适用性，在耐高温涂层、结构材料、电容器及
电介质等领域有较好的应用前景。

参考文献：
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Fig. 10 Dielectric properties of p-BMI and m-LAP/BMI dielectric properties[J]. Journal of Applied Polymer Science, 2022,
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[3] YAN W, XIE P, YANG Z W, et al. Flame-retardant behaviors of
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由图 10 可知，在 1×10 ~1×10 Hz 的低频范围 aluminum phosphates coated sepiolite in epoxy resin[J]. Journal of
Fire Sciences, 2021, 39(1): 3-18.
内，m-LAP/BMI 复合材料的介电常数表现稳定，介
[4] YAN S C, XUE Y H, YANG Y L, et al. Thermal, mechanical, and
电常数介于 3.80~4.46 之间，说明其具有良好的宽频 dielectric properties of aluminum silicate fiber reinforced aluminum
区介电常数稳定性 [25] 。随着 m-LAP 含量的增加，介 phosphate-poly(ether sulfone) layered composites[J]. Journal of
Applied Polymer Science, 2017, 134(47): 45542.
电常数从 p-BMI 的 3.74 提高到 m-LAP/BMI-3.5 的 [5] WANG C J (王成江), FAN Z Y (范正阳), ZHAO N (赵宁), et al.