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第 2 期            王忍青,等: La 0.8 Sr 0.2 MnO 3 /MgAl 2 O 4 丝网蜂窝催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧               ·255·


            还有化学修饰作用,导致其氧化能力变强。                                    当第二载体涂覆量为 0 时,丝网整体的活性较
            2.1.4    与已报道催化剂的比较                                低。第二载体涂覆量过少或过多都不利,最佳值在
                 表 4 为文献[17]中(LCF4)与本文制备的 LSM4                 0.400 g 附近。
            的 k 600 ℃与活化能 E a 的对比数据,其中活性组分 LCF                 2.2.2    LSM4 粉体涂覆量对活性的影响
            及 LSM 的质量均为 0.05 g。                                    在保持第二载体 MA 涂覆量基本一致的情况
                                                               下,考察了 LSM4 粉体量对活性的影响,结果如图
                   表 4  LCF4、LSM4 粉末催化剂性能对比
            Table  4    Comparison  of  performance  between  LCF4  powder   10 和表 6 所示。当催化剂涂覆量从 0.345  g 增加到
                   with LSM4 powder                            0.637 g 时甲烷转化率从 15.10%上升到 30.59%,k 600
                                      焙烧温度/℃                   ℃的值也增加到 0.3977 L/(g·s)。当涂覆量达到 0.998 g
                                 800             1000          时,k 600 ℃下降同时催化转化率也较低。原因是活性
                             LCF4    LSM4    LCF4   LSM4       涂层厚度过低时,不容易均匀覆盖整个丝网蜂窝基
              k 600℃/〔L/(g·s)〕   0.2893   0.4146   0.0148   0.1034  体;而涂层量过大,又会堵塞丝网孔,导致催化剂
              E a/(kJ/mol)   135.0   127.8   120.0   123.1     利用率下降。因此,最佳值约为 0.63 g。

                 k 600 ℃是基于催化燃烧拟一级反应计算得到。由

            表 4 可知,在焙烧温度为 800 ℃时,LSM4 中 k 600 ℃
            较 LCF4 提高了 43.3%,同时活化能降低了 7.2 kJ/mol;
            与文献[17]更明显的差异为 1000 ℃焙烧后,LCF4 的
            k 600 ℃急剧下降,其值为 0.0148 L/(g·s),而 LSM4 的
            k 600 ℃为 0.1034 L/(g·s),增加了近 6 倍,这也可反映
            催化剂 LSM4 在高温抗烧结方面表现得更好。
            2.2   丝网蜂窝催化剂
            2.2.1    第二载体涂层厚度的影响

                 为隔绝丝网与活性粉体,除了对丝网进行改性
            处理外,在涂覆活性粉体前还预涂一层第二载体                                       图 10  LSM4 涂覆量对活性的影响
                                                                     Fig. 10    Effect of LSM4 loading on activity
            MA。实验发现第二载体的涂覆量对丝网蜂窝催化剂活
            性有较大影响,如图 9 和表 5 所示。                                 表 6  LSM4 涂覆量对丝网蜂窝催化剂活性的影响
                                                               Table 6    Effect of LSM4 loadings on the activity of wire-
                                                                       mesh honeycombs at 600 ℃

                                                                MA/g   LSM4/g  LSM/g  X(CH 4-600 ℃)/% k 600℃/〔L/(g·s)〕
                                                                0.315   0.998   0.2886   22.93       0.1765
                                                                0.346   0.714   0.2064   29.66       0.3411
                                                                0.312   0.637   0.1842   30.59       0.3977
                                                                0.298   0.582   0.1683   20.58       0.2646
                                                                0.283   0.345   0.0997   15.10       0.3030

                                                               2.2.3    金属丝网整体催化剂的 SEM


                     图 9  MA 涂覆量对丝网活性的影响                           丝网蜂窝催化剂涂层的 SEM 形貌如图 11 所示,
                    Fig. 9    Effect of MA loading on activity   图中出现的脱落是剪裁时丝网涂层脱落。

                表 5  MA 涂覆量对丝网蜂窝催化剂活性的影响
            Table 5    Effect of MA loading on the activity of wire-mesh
                    honeycombs

              MA/g   LSM4/g   LSM/g  X(CH 4-600)/% k 600℃/〔L/(g·s)〕
              0       0.689   0.1993    16.57     0.1709
              0.140   0.559   0.1617    18.18     0.2363
              0.233   0.554   0.1602    19.06     0.2528

              0.315   0.575   0.1663    20.21     0.2619
                                                                 a—0.363 g MA 涂层;b—0.367 g MA+0.637 g LSM4 涂层
              0.400   0.536   0.1550    20.24     0.2817
                                                                      图 11    丝网蜂窝催化剂涂层 SEM 形貌
              0.473   0.548   0.1585    19.11     0.2564           Fig.11    SEM images of wire-mesh honeycombs
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