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第 2 期 王忍青,等: La 0.8 Sr 0.2 MnO 3 /MgAl 2 O 4 丝网蜂窝催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧 ·255·
还有化学修饰作用,导致其氧化能力变强。 当第二载体涂覆量为 0 时,丝网整体的活性较
2.1.4 与已报道催化剂的比较 低。第二载体涂覆量过少或过多都不利,最佳值在
表 4 为文献[17]中(LCF4)与本文制备的 LSM4 0.400 g 附近。
的 k 600 ℃与活化能 E a 的对比数据,其中活性组分 LCF 2.2.2 LSM4 粉体涂覆量对活性的影响
及 LSM 的质量均为 0.05 g。 在保持第二载体 MA 涂覆量基本一致的情况
下,考察了 LSM4 粉体量对活性的影响,结果如图
表 4 LCF4、LSM4 粉末催化剂性能对比
Table 4 Comparison of performance between LCF4 powder 10 和表 6 所示。当催化剂涂覆量从 0.345 g 增加到
with LSM4 powder 0.637 g 时甲烷转化率从 15.10%上升到 30.59%,k 600
焙烧温度/℃ ℃的值也增加到 0.3977 L/(g·s)。当涂覆量达到 0.998 g
800 1000 时,k 600 ℃下降同时催化转化率也较低。原因是活性
LCF4 LSM4 LCF4 LSM4 涂层厚度过低时,不容易均匀覆盖整个丝网蜂窝基
k 600℃/〔L/(g·s)〕 0.2893 0.4146 0.0148 0.1034 体;而涂层量过大,又会堵塞丝网孔,导致催化剂
E a/(kJ/mol) 135.0 127.8 120.0 123.1 利用率下降。因此,最佳值约为 0.63 g。
k 600 ℃是基于催化燃烧拟一级反应计算得到。由
表 4 可知,在焙烧温度为 800 ℃时,LSM4 中 k 600 ℃
较 LCF4 提高了 43.3%,同时活化能降低了 7.2 kJ/mol;
与文献[17]更明显的差异为 1000 ℃焙烧后,LCF4 的
k 600 ℃急剧下降,其值为 0.0148 L/(g·s),而 LSM4 的
k 600 ℃为 0.1034 L/(g·s),增加了近 6 倍,这也可反映
催化剂 LSM4 在高温抗烧结方面表现得更好。
2.2 丝网蜂窝催化剂
2.2.1 第二载体涂层厚度的影响
为隔绝丝网与活性粉体,除了对丝网进行改性
处理外,在涂覆活性粉体前还预涂一层第二载体 图 10 LSM4 涂覆量对活性的影响
Fig. 10 Effect of LSM4 loading on activity
MA。实验发现第二载体的涂覆量对丝网蜂窝催化剂活
性有较大影响,如图 9 和表 5 所示。 表 6 LSM4 涂覆量对丝网蜂窝催化剂活性的影响
Table 6 Effect of LSM4 loadings on the activity of wire-
mesh honeycombs at 600 ℃
MA/g LSM4/g LSM/g X(CH 4-600 ℃)/% k 600℃/〔L/(g·s)〕
0.315 0.998 0.2886 22.93 0.1765
0.346 0.714 0.2064 29.66 0.3411
0.312 0.637 0.1842 30.59 0.3977
0.298 0.582 0.1683 20.58 0.2646
0.283 0.345 0.0997 15.10 0.3030
2.2.3 金属丝网整体催化剂的 SEM
图 9 MA 涂覆量对丝网活性的影响 丝网蜂窝催化剂涂层的 SEM 形貌如图 11 所示,
Fig. 9 Effect of MA loading on activity 图中出现的脱落是剪裁时丝网涂层脱落。
表 5 MA 涂覆量对丝网蜂窝催化剂活性的影响
Table 5 Effect of MA loading on the activity of wire-mesh
honeycombs
MA/g LSM4/g LSM/g X(CH 4-600)/% k 600℃/〔L/(g·s)〕
0 0.689 0.1993 16.57 0.1709
0.140 0.559 0.1617 18.18 0.2363
0.233 0.554 0.1602 19.06 0.2528
0.315 0.575 0.1663 20.21 0.2619
a—0.363 g MA 涂层;b—0.367 g MA+0.637 g LSM4 涂层
0.400 0.536 0.1550 20.24 0.2817
图 11 丝网蜂窝催化剂涂层 SEM 形貌
0.473 0.548 0.1585 19.11 0.2564 Fig.11 SEM images of wire-mesh honeycombs