Page 131 - 201906

第 6 期 黄金花，等: MO x /Y 催化剂常温催化臭氧氧化甲苯的性能 ·1137·

臭氧 t 100 数据可以看出，5% MnO 2 - 5% CuO/Y 催化 互作用提高了催化剂的氧化还原性能，有效地促进
剂上臭氧 t 100 最大为 210 min，这与催化剂催化甲苯 了产物中的 CO 进一步氧化转化为 CO 2 ，因此，5%
降解性能结果相一致。 MnO 2 -5% CuO/Y 催化剂具有较好的催化臭氧氧化
2.3 催化剂失活机理及再生性能 甲苯活性，t 95 为 240 min，产物中 CO x 选择性为
由表 4 可以看出，在催化臭氧氧化甲苯反应中， 80.6%，并且 CO 2 与 CO 摩尔比为 4.970，臭氧 t 100
性能较优的 5% MnO 2 -5% CuO/Y 催化剂上 CO x 选择 为 210 min；
性为 80.6%，这表明反应尾气中还存在不完全氧化 （3）5% MnO 2 -5% CuO/Y 催化剂催化臭氧氧
的中间产物。因此，将反应后的催化剂萃取后进行 化甲苯反应中还存在苯甲酸、甲酸苯甲酯等中间副
GC-MS 分析，结果表明，反应副产物主要成分为苯 产物，这些副产物吸附在催化剂表面，堵塞催化剂孔
甲酸和甲酸苯甲酯。由此可以推测，苯甲酸、甲酸 道，占据催化剂表面活性位，进而导致催化剂失活。
苯甲酯等中间副产物吸附堆积在催化剂表面，可能 将失活后的 5% MnO 2-5% CuO/Y 催化剂通入臭氧再
堵塞催化剂的孔道，同时占据催化剂表面的活性位， 生 4 次后，t 95 可达 220 min，催化剂活性可恢复
导致催化剂失活 [12,18-19] 。 91.7%。
表 5 为 5% MnO 2-5% CuO/Y 催化剂再生活性评 本文中的 5% MnO 2 -5% CuO/Y 催化剂具有较
价结果。 高的催化臭氧氧化甲苯活性，但是催化剂寿命、产
物中 CO x 选择性及 CO 2 与 CO 摩尔比等有待进一步
表 5 5% MnO 2 -5% CuO/Y 催化剂再生活性评价结果 提高，因此，下阶段将对催化剂活性组分含量进行
Table 5 Regeneration activity of 5% MnO 2 -5% MO x /Y
catalyst for the toluene oxidation with ozone at 优化，进一步提高催化剂活性。
room temperature
参考文献：
样品 再生次数 t 95/min
[1] Chen Qing (陈清), Yu Gang (余刚), Zhang Pengyi (张彭义).
Fresh 240
Pollution and control of volatile organic compounds in indoor air[J].
1 235 Shanghai Enivronmental Science (上海环境科学), 2001, 20(12):
5% MnO 2-5% 2 230 616-620.
CuO/Y
3 230 [2] Vergara F Al. Elimination of hydrophobic volatile organic
compounds in fungal biofilters: Reducing start-up time using
4 220
different carbon sources[J]. Biotechnology and Bioengineering,
2011, 108(4): 758-765.
由表 5 可以看出，5% MnO 2-5% CuO/Y 催化剂具 [3] Khan F I, Ghoshal A K. Removal of volatile organic compounds
from polluted air[J]. Journal of Loss Prevention in the Process
有较好的再生活性，当催化剂失活-臭氧再生 4 次
Industries, 2000, 13(6): 527-545.
后，t 95 可达 220 min，催化剂活性依然可恢复 91.7%。 [4] Shen Dixin (沈迪新), Hu Chengnan (胡成南). Purifing technologies
表明 5% MnO 2-5% CuO/Y 催化剂经臭氧再生后具有 for volatile organic compounds pollution[J]. Scientific and
Technological Development (中国环保产业), 2002, 12: 30-32.
较好的催化臭氧氧化甲苯活性。 [5] Lv Li (吕丽), Wang Donghui (王东辉), Shi Xicheng (史喜成), et al.
Research process on catalytic oxidation of VOCs and CO with
3 结论 ozone[J]. Environmental Engineering (环境工程), 2011, 29: 162-164.
[6] Konova P, Stoyanova M, Naydenov A, et al. Catalytic oxidation of
采用等体积浸渍法制备 10% MO x /Y 催化剂和 VOCs and CO by ozone over alumina supported cobalt oxide[J].
Applied Catalysis: A Genernal, 2006, 298: 109-114.
5% MnO 2-5% MO x /Y 催化剂，考察不同金属氧化物 [7] Heisig C, Zhang W M. Decomposition of ozone using
对催化剂结构及常温催化臭氧氧化甲苯反应性能的 carbon-supported metal oxide catalysts[J]. Applied. Catalysis B:
Environmental, 1997, 14: 117-129.
影响，结合催化剂表征和活性评价测试，得出如下
[8] Einaga H, Futamura S. Oxidation behavior of cyclohexane on
结论： alumina-supported manganese oxides with ozone[J]. Applied
（1）10% MnO 2 /Y 催化剂具有较大的比表面积 Catalysis B: Environmental, 2005, 60: 49-55.
[9] Zhang C, He H. A comparative study of TiO 2 supported noble metal
和孔容积，活性组分 MnO 2 在载体表面高度分散， catalysts for the oxidation of formaldehyde at room temperature[J].
具有相对较好的甲苯吸附性能，而较大的比表面积 Catalysis Today. 2007, 126(3/4): 345-350.
[10] Kim H S, Kim T W, Koh H L, et al. Complete benzene oxidation
和较好的吸附性能进一步提高了甲苯与臭氧的反
over Pt-Pd bimetal catalyst supported on γ-alumina: Influence of
应效率，促进中间副产物进一步氧化转化为 CO x ， Pt-Pd ratio on the catalytic activity[J]. Applied Catalysis A: General,
进而大大增加了甲苯的转化率和产物中 CO x 的选 2005, 280(2): 125-131.
[11] Einaga H, Maeda N, Nagai Y. Comparison of catalytic properties of
择性； supported metal oxides for benzene oxidation using ozone[J].
（2）在性能较优的 10% MnO 2 /Y 催化剂基础 Catalyst Science Technology, 2015, 5, 3147-3158.

上，加入第二组分 CuO 后，CuO 与 MnO 2 之间的相 （下转第 1143 页）