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第 7 期 刘金香，等: 氧化石墨相氮化碳吸附 U(Ⅵ)的性能与机理 ·1447·

缩法、沉淀法等 [3-6] 。其中，吸附法因简单、高效、 1.3 实验方法
价廉及良好的选择性成为研究热点 [7-8] 。 1.3.1 OCN 对 U(Ⅵ)的吸附吸附性能试验
石墨相氮化碳（g-C 3 N 4 ）具有良好的稳定性、 取适量的 U(Ⅵ)标准溶液（1 g/L）于 150 mL 锥
价格低廉且环境友好，在环境修复、光催化、还原 形瓶中，调节 pH，加入定量配制好的 1 g/L OCN 材
CO 2 等方面受到关注 [9-11] 。研究发现，g-C 3 N 4 具有与 料分散液，使混合溶液体积为 50 mL，置于恒温振
重金属离子作用的含氮基团及丰富的活性位点，对 荡器振荡 3 h，振荡速率为 150 r/min，通过 2 μm 的
Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）和 Ni（Ⅱ）等重金属 慢速滤纸过滤，取滤液，测定其吸光度，计算剩余
离子均有良好的吸附性能 [12] 。然而，作为单一吸附 U(Ⅵ)浓度，按下式计算 U(Ⅵ)的吸附量 q(mg/g)和去
剂，由于其比表面积和孔容积较小 [13] ，以及与石墨类 除率 η(%)：
似的层状结构，导致众多层间位点无法参与吸附过 q  ( 0   t ) V （1）
程 [14] ，影响其吸附能力。因此，增加 g-C 3 N 4 的比表 m
面积及改善其结构可以提高其吸附性能 [15] 。Zou Y  /%   0   t  100 （2）
等 [16] 发现，采用 β-环糊精修饰后的 g-C 3 N 4 对 Pb 2+  0
式中： 0 是 U(Ⅵ)初始质量浓度，mg/L； t 是吸附
的吸附能力显著提高；Anbia M 等 [17] 合成的官能化
平衡时溶液中 U(Ⅵ)的质量浓度（mg/L），V 为吸附
介孔氮化碳对 Pb（Ⅱ）和 Cu（Ⅱ）吸附量达 196.34
和 199.75 mg/g；Zou 等 [18] 用一步水热法合成了 溶液的体积（L）；m 为吸附剂的质量（g）。
1.3.2 OCN 吸附-解吸实验
g-C 3 N 4 @Ni-Mg-Al- LDH 复合材料对 U(Ⅵ)的吸附量
将吸附 U(Ⅵ)达到饱和后的 OCN 材料投入到
可达 98.8 mg/g。研究表明，强酸刻蚀及氧化处理的
0.1 mol/L 的 HCl 溶液中，30 ℃下振荡 5 h，取一定
改性方法可以增大材料比表面积，增强含氧官能团
的类型并改善化学亲和性 [19] ，可以克服单一 g-C 3 N 4 体积的上清液在 10000 r/min 转速下离心，测定上清
液中 U(Ⅵ)浓度。将解吸后的 OCN 用蒸馏水多次洗
作为吸附剂的低效问题。
涤，在真空干燥箱内烘干后重复进行吸附-解吸实
本研究采用强酸剥离及氧化处理改性制备氧化
验，循环 5 次，记录 U(Ⅵ)的解吸率 w(%)：
石墨相氮化碳（OCN），并探讨其对 U(Ⅵ)的吸附效 q
能机理。以期对低浓度含铀废水的处理提供新的功 w /%  q 0  100 （3）
能材料及思路。
式中：q 0 为 U(Ⅵ)的解吸量，mg/g；q 为 U(Ⅵ)的吸
1 实验方法 附量，mg/g。

2 结果与讨论
1.1 主要试剂
三聚氰胺、浓 H 2 SO 4 （质量分数 98.3%）、浓
2.1 OCN 吸附 U(Ⅵ)的结果
HNO 3 （质量分数 69%）、H 2 O 2 （质量分数 30%），
2.1.1 pH 对 OCN 吸附 U(Ⅵ)的影响
AR，国药集团化学试剂有限公司。 溶液 pH 不仅会影响吸附剂的表面电荷，同时
1.2 材料制备 影响水溶液中 U(Ⅵ)的存在形态，pH 是影响吸附效
g-C 3 N 4 制备：准确称取 10 g 三聚氰胺放入有盖 果的一个重要因素。在温度为 30 ℃、OCN 用量
的陶瓷坩埚中，放入马弗炉中以 3 ℃/min 的速率从 200 mg/L，U(Ⅵ)初始质量浓度 10 mg/L 和吸附时间
室温升至 550 ℃恒温 2 h，再冷却至室温后取出， 10 min 的条件下，不同 pH（2、3、4、5、6、7、8）
研磨得到黄色的 g-C 3 N 4 粉末。 对吸附 U(Ⅵ)的影响如图 1 所示。
OCN 制备：将 4 g g-C 3 N 4 粉末加入到 80 mL 体 由图 1 可知，随着 pH 的增加，两种材料对 U(Ⅵ)
积比为 1∶1 的浓 H 2 SO 4 和浓 HNO 3 混合溶液中，然 的吸附量先上升后略微下降并保持不变。在 pH=2~3
后，将混合后的溶液超声处理 2 h，然后逐滴滴入 时，OCN 对 U(Ⅵ)的吸附量相对较低，这是由于强
6.6 mL H 2 O 2 （30%）并进一步超声处理 3 h 以进行 酸条件下，OCN 表面众多活性基团（—NH 2 等）被
剥离，得到乳白色悬浮液，在乳白色悬浮液中加入 质子化，从而形成许多带正电的粒子，由于静电斥
400 mL 蒸馏水，将稀释的悬浮液以 10000 r/min 离 力的作用，导致吸附剂对 U(Ⅵ)的吸附量较低；另外，
+
心 10 min，并用去离子水和无水乙醇交替洗涤 2~3 低 pH 条件下吸附剂表面活性位点被 H 大量占据，
2+
次，然后在 80 ℃烘箱干燥 16 h，取出研磨后得到 大大降低了 UO 与吸附剂活性位点的结合，也影响
实验用 OCN。 了 U(Ⅵ)的吸附效果。当 pH 在 3~5 内时，U(Ⅵ)的