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·1448· 精细化工 FINE CHEMICALS 第 36 卷

吸附量有了明显的提升，这归因于众多含氧官能团 实验 OCN 最佳投加量为 200 mg/L。
（如—COOH、—OH 等）在去质子化过程中暴露出
来 [20] ，表现出电负性，而此时的铀仍以正电荷离子
的形式存在，极大地提升了铀与活性基团结合的能
力使吸附量增加，pH=5 时吸附量达到最大。当 pH
–
继续增加时，OH 浓度随 pH 的增加而增加，而此时
–
U（Ⅵ）在高 pH 下存在形式主要为带负电(UO 2 ) 3 (OH) 7 、
– 2–[21] ，由于静电斥力的作用，
UO 2 (OH) 3 和 UO 2 (OH) 4
导致去除率下降，但从图中可以看出在高 pH 时吸
–
附量仍然保持着较高的水平，这是由于大量 OH 与

U(Ⅵ)结合形成稳定沉淀物，沉淀能力大于静电斥力
的缘故 [22] 。 图 2 投加量对 OCN 吸附 U(Ⅵ)的影响
Fig. 2 Effect of dosage on the U (Ⅵ) adsorption by OCN

2.1.3 吸附动力学分析
在温度为 30 ℃、pH 为 5，OCN 投加量为
200 mg/L，U(Ⅵ)初始质量浓度分别为 5、10、15 mg/L
的条件下，吸附时间对 OCN 吸附 U(Ⅵ)效果的影响
如图 3 所示。OCN 对 U(Ⅵ)的吸附十分迅速，在
10 min 时，OCN 对不同 U(Ⅵ)初始质量浓度的吸附
量分别为 20.36 mg/g、45.15 mg/g、73.52 mg/g，这
是由于初始阶段吸附剂表面丰富的含氮氧官能团和
C—N 键之间的协同效应，为 U(Ⅵ)的结合提供了丰

图 1 pH 对 OCN 吸附 U(Ⅵ)的影响 富的活性位点，因此吸附速率较快 [25] 。随着时间的
Fig. 1 Effect of pH on the U (Ⅵ) adsorption by OCN 延长，U(Ⅵ)吸附量几乎没有增加。因此，本实验中
最佳吸附时间为 10 min。
g-C 3 N 4 经强酸刻蚀及氧化处理后，其吸附 U
（Ⅵ）的性能得到显著提升，在 pH=5 时，OCN 对
U（Ⅵ）的吸附量达 49.16 mg/g，比 g-C 3 N 4 增加了

14.74 mg/g，吸附效率提高 42.82%，这是由于 g-C 3 N 4
表面官能团和活性位点的含量较低 [23] 。
2.1.2 OCN 投加量对吸附 U(Ⅵ)的影响
OCN 投加量直接影响其与 U(Ⅵ)的结合数目，
从而影响 U(Ⅵ)的吸附效果，在 pH=5、温度为 30 ℃、
U(Ⅵ)初始质量浓度为 10 mg/L 和吸附时间为 10 min
的条件下，OCN 投加量（20~300 mg/L）对 U(Ⅵ)

吸附效果的影响如图 2 所示。从图 2 可知，U(Ⅵ) 图 3 反应时间对 OCN 吸附 U(Ⅵ)的影响
的去除率与 OCN 的投加量呈正相关，而吸附量呈负 Fig. 3 Effect of reaction time on the U(Ⅵ) adsorption by
OCN
相关。在 OCN 投加量为 20 mg/L 时，U(Ⅵ)吸附量
达到最大值 237.88 mg/g，去除率仅为 47.58%。随 为了探寻吸附机理，使用 3 种动力学模型（准
着 OCN 投加量的增加，吸附剂的活性位点数目相应 一级动力学模型、准二级动力学模型和颗粒内扩散
增加 [24] ，增大了其与 U(Ⅵ)结合的机会，因此 U(Ⅵ) 模型）模拟了 OCN 吸附 U(Ⅵ)的行为。表 1 为不同
吸附率增加。然而，OCN 用量的增加，吸附剂的相 U(Ⅵ)初始质量浓度时 OCN 吸附 U(Ⅵ)的动力学拟
互碰撞和团聚作用相应增强，减少了单位质量吸附 合参数，表中 q e （mg/g）为平衡吸附量；q t （mg/g）
–1
剂吸附 U(Ⅵ)的有效面积或活性位点，导致 U(Ⅵ)吸 为 t 时刻的吸附量；k 1 （min ）为准一级吸附率常
附容量降低，在投加量为 200 mg/L 时，U(Ⅵ)去除 数，k 2 为准二级吸附常数〔g/（mg·min）〕；k i 〔（mg/
1/2
率达到 98.9%，吸附量降为 49.74 mg/g。继续增大 （m·min ）〕为颗粒内扩散模型的速率常数；c 为
投加量至 300 mg/L 时，吸附率基本稳定。因此，本 颗粒内扩散模型的吸附常数。由表 1 可知，准二级