Page 73 - 《精细化工》2020年第4期

第 4 期 周 进，等: g-C 3 N 4 /CQDs 光催化材料的制备及性能 ·707·

CQDs 可能会产生碳基屏蔽作用 [31] 。图 8 为 g-C 3 N 4 / 的迁移，从而有效地抑制光生载流子的复合；相反，
CQDs-3 催化剂降解 Rh B 动力学线性拟合结果，图 过量的 CQDs 会沉积在 g-C 3 N 4 表面减弱 g-C 3 N 4 对光
中显示 ln(c 0 /c)对 t 作图呈现良好线性关系，反应速 的吸收 [13-14] 。
2
–1
率常数 k 为 0.0061 min ，相关系数 R 值为 0.9982，
表明 g-C 3 N 4 /CQDs-3 降解 Rh B 符合准一级动力学模
型。准一级动力学方程式 [32] 如下：

ln 0  kt （2）

式中：ρ 0 为反应物 Rh B 的初始质量浓度，mg/mL；
ρ 为反应至时刻 t 时反应物 Rh B 的质量浓度，
mg/mL；t 为反应时间，min；k 为准一级反应动力
-1
学常数，0.0061 min 。

图 9 不同 CQDs 负载量催化剂的反应速率常数
Fig. 9 Reaction rate constants of the catalysts with
different CQDs contents

为了评价复合催化剂是否能循环稳定使用，对
其进行循环 3 次降解 Rh B 的测试。每次使用完后取
出用蒸馏水进行彻底冲洗，再于 60 ℃烘干待用，
测试结果如图 10 所示。结果表明，使用 4 次后其 2 h
降解率仍然能保持 50%以上，催化稳定性较好，显
示了其良好的循环利用性能。

图 7 不同 CQDs 含量的 g-C 3 N 4 /CQDs 催化剂在 300 W
氙灯下催化降解 Rh B 的光催化活性
Fig. 7 Photocatalytic activities of g-C 3 N 4 /CQDs catalysts
with different mass fraction of CQDs for the
catalytic degradation of Rh B under 300 W xenon
lamp

图 10 g-C 3 N 4 /CQDs-3 的循环降解 Rh B 性能测试
Fig. 10 Photocatalytic stability tests of g-C 3 N 4 /CQDs-3
for the Rh B degradation

2.5 催化反应机理

为进一步确定 g-C 3 N 4 /CQDs-3 催化降解 Rh B 过
图 8 g-C 3 N 4 /CQDs-3 降解 Rh B 动力学线性拟合曲线 程中的主要活性物种，在光催化过程中分别以 IPA、
Fig. 8 Kinetic linear fitting curve for g-C 3 N 4 /CQDs-3 AO、CAT 和 BQ 作为•OH、h 、H 2 O 2 和•O 的捕获
2–
+

探究了催化剂中 CQDs 负载量对复合催化剂催 剂，探索 4 种活性物种对催化性能的影响，实验结
化活性的影响。根据不同 CQDs 负载量催化剂实验 果如图 11 所示。4 种捕获剂添加后，对于 Rh B 的
数据，计算得到的速率常数，如图 9 所示。可以看 光催化降解效率，都出现不同程度的下降。其中添
出，随着 CQDs 负载量的增加，速率常数先增加后 加 AO 后催化活性下降最大，降解率只有 5.7%；添
减小，在 CQDs 含量为 1.5%时达到最佳反应速率； 加 BQ 和 CAT 后降解率分别为 10.3%和 14.5%；添
含量超过 1.5%时出现下降，过多甚至对光催化反应 加 IPA 对光催化降解影响最小，能保持 23.7%的催
2–
+
具有抑制作用。结果表明，合适的 CQDs 可以与 化降解率。因此，表明•OH、h 、H 2 O 2 和•O 都是光
g-C 3 N 4 之间形成有效的接触面，有利于光生载流子 催化过程中的主要活性物种，四者活性物种作用大