Page 197 - 《精细化工》2020年第6期
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第 6 期 李鹏翔,等: 基于 MOF 制备铜碳复合材料及其对甲基橙的降解 ·1263·
时,MO 的降解率下降,经过 60 min 反应降解率仅
为 60%左右。以往的研究表明,高 pH 条件下,活
性自由基的氧化能力较弱,且 H 2 O 2 不能稳定存在,
会加速分解为 H 2 O 和 O 2 而不是转化为•OH,这些都
导致了 MO 降解率的降低 [18] 。实验结果说明,
Cu-MOF-800 在中性和酸性条件下均具有较高催化
活性,这能够大大地拓宽材料的 pH 应用范围,具
有较高的应用价值
图 4 Cu-MOF-θ 的吸附能力
Fig. 4 Adsorptin capacity of Cu-MOF-θ samples
2.2.2 Cu-MOF-T 对 MO 的催化降解性能
图 5 展示了 4 种材料对 MO 的催化降解效果。
实验条件为:MO 质量浓度 200 mg/L、催化剂添加
量 1.0 g/L,pH=3,反应温度为 50 ℃、H 2 O 2 浓度
10 mmol/L。实验方法同 1.3 节。
图 6 初始 pH 对 MO 降解过程的影响
Fig. 6 Effect of initial pH on the degradation of MO
2.2.4 MO 初始质量浓度对催化过程的影响
在催化剂添加量 1.0 g/L,pH=3,反应温度为
50 ℃条件下,选取 Cu-MOF-800 分别在 50、100、
200、400 mg/L 的初始 MO 质量浓度条件下进行 MO
降解实验,实验方法同 1.3 节。结果如图 7 所示。
图 5 Cu-MOF-θ 对 MO 的催化降解能力
Fig. 5 Catalytic degradation capacity of Cu-MOF-θ for MO
结果显示,这几种材料对 MO 均有优异的降解
效果。经过 60 min 的降解,4 种材料对 MO 的降解
率都能达到 99%以上。Cu-MOF-800 具有最佳的催
化能力,这主要是由于 Cu-MOF-800 保持了较为完
整的层状结构,材料具有较高的比表面积,同时,
+
材料的中低价态 Cu 比例较大,有利于•OH 的形成,
这些都使其具有更高的降解速率 [16] 。 图 7 MO 初始质量浓度对 Cu-MOF-800 催化降解性能的影
2.2.3 初始 pH 对催化过程的影响 响
对于芬顿反应而言,初始 pH 是一个非常重要 Fig. 7 Effect of initial mass concentration of MO on the
catalytic degradation of MO by Cu-MOF-800
的影响因素,它影响着活性基团的氧化活性、催化
活性以及 H 2 O 2 的稳定性 [17] 。在 MO 质量浓度 Cu-MOF-800 在 200 mg/L 的 MO 浓度条件下具
200 mg/L、催化剂添加量 1.0 g/L、反应温度 50 ℃、 有最佳的降解率。这是由于本实验采用等量的
H 2 O 2 浓度 10 mmol/L 条件下,对 Cu-MOF-800 在 4 Cu-MOF-800 进行实验,当 MO 浓度提高,材料在
种不同 pH(pH=3、5、7、9)条件下的降解性能进 短时间内的吸附能力增强,有利于催化降解的进行。
行了考察,实验方法同 1.3 节。结果如图 6 所示。 而在初始 MO 浓度过高时,由于催化剂吸附已经达
从图 6 可以看出,催化剂 Cu-MOF-800 在 pH=3、5、 到了饱和,且单位时间内催化 H 2 O 2 生成的•OH 含量
7 的条件下均具有优秀的降解能力,反应 20 min 对 一定。因此,单位时间内对 MO 的降解率一定。所
MO 的降解率就能达到 90%以上;当 pH 升高到 9 以,相对于低初始浓度而言,降解率变低。总之,