Page 81 - 《精细化工》2022年第5期

第 5 期 臧鹏超，等: Fe-Mn-CeO x /AC@CNTs 催化剂低温同时去除 NO 和氯苯 ·935·

烧杯中，加入 40 mL 去离子水。浸渍搅拌 12 h 后， 2 结果与讨论
在 110 ℃的烘箱中干燥 6 h，然后在 N 2 下于 500 ℃
煅烧 2 h，得到 Mn-CeO x(1∶7)/AC@CNTs 催化剂。 2.1 催化剂活性评价
其余催化剂制备方法同上，只需改变硝酸锰溶液和 图 1 为在 150~300 ℃内 ， (Fe)-Mn-CeO x/
六水合硝酸铈的用量，将得到的产物分别命名为 AC@CNTs 催化剂去除 NO 和 CB 的催化活性。由图
Mn-CeO x(1∶5)/AC@CNTs 和 Mn-CeO x(1∶10)/AC@ 1a 可以看出，Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂
CNTs 催化剂。其中，Mn 和 Ce 物质的量比分别为 1∶ 在低温下表现出最佳的 SCR 活性。Fe-Mn-CeO x(1∶7)/
5、1∶7 和 1∶10。 AC@CNTs 催化剂在 225～300 ℃内，NO 转化率达
取 10 g AC@CNTs、0.15 g 硝酸锰溶液、2.93 g 到 90%以上。由图 1b 可以看出，Fe-Mn-CeO x (1∶
六水合硝酸铈和 3.61 g 九水合硝酸铁置于 100 mL 7)/AC@CNTs 催化剂催化 CB 的 T 50 和 T 90 （转化率
烧杯中，加入 40 mL 去离子水。浸渍搅拌 12 h 后， 为 50%和 90%的温度）分别为 250 和 300 ℃，明显
在 110 ℃的烘箱中干燥 6 h，然后在 N 2 下于 500 ℃ 优于 Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂，而且在
煅烧 2 h，得到 Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化 150~300 ℃内，Fe-Mn-CeO x(1∶7)/ AC@CNTs 为催化
剂。按照上述方法制备了 Fe、Mn、Ce 共浸渍在商 剂时 N 2 选择性大于 90%，明显优于 Mn-CeO x (1∶
业活性炭和碳纳米管上的催化剂，分别记为 Fe-Mn- 7)/AC@CNTs 催化剂 。表 1 显示了 CB 对
CeO x(1∶7)/AC 和 Fe-Mn-CeO x(1∶7)/CNTs。此外，使 Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂 NO 转化率的
用商用 V 2O 5-WO 3 /TiO 2 催化剂作对比，通过 ICP-AES 影响。当 CB 存在时，对催化剂的脱硝活性有一定
测定其 n(V)∶n(W)∶n(Ti)=1.62∶1∶45.41。 的抑制作用，但 Fe-Mn-CeO x(1∶7)/AC@CNTs 催化
1.3 催化剂评价 剂在 300 ℃时 NO 转化率为 95%。从图 1c 可以看
在固定床石英反应器（内径 6 mm）中评估催化 出，在 CB 存在时，与 Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC 和
剂去除 NO 和 CB 的催化性能。将 0.20 g（40~60 目） Fe-Mn-CeO x (1 ∶ 7)/CNTs 催化剂相 比，在 150~
催化剂放在固定床石英管反应器中，进料气的组成 300 ℃范围内，Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化
为：NO 与 NH 3 体积分数均为 0.05%，CB 体积分数 剂具有较好的 NO 转化率。此外，由图 1d 可以看出，
为 0.005%（使用时），O 2 的体积分数为 5%，SO 2 体 在 240~300 ℃范围内，Fe-Mn-CeO x(1∶7)/AC@CNTs
积分数为 0.01%（使用时），H 2 O 体积分数为 5%（使 催化剂催化的 CB 转化率明显高于商用 V 2 O 5 -WO 3 /
用时）和 N 2 作为平衡气体，总流量为 200 mL/min， TiO 2 催化剂 CB 的转化率。结果表明，Fe-Mn-CeO x(1∶
–1
气体时空速度（GHSV）为 60000 h 。所有气相成 7)/AC@CNTs 催化剂对 NO 的还原和 CB 的氧化具
分的体积分数均通过 Gasmet 光谱仪进行实时监控。 有较优的活性。
在每个温度点维持 30 min，取后 10 min 的平均值。
使用以下公式计算 NO 转化率、N 2 选择性和 CB 转
化率：
 in   out
NO转化率 /%  NO NO  100 （1）
in
 NO
N 选择性 /% =
2
 2 out 

1  in in NO out out   100 （2）
   NO   NH 3   NO   NH 3  
 in   out
CB转化率 /%  CB CB  100 （3）
 in
CB
in
式中： 和 out 分别代表组分在入口和出口的体积
分数，%。
Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂的抗水性
能在 300 ℃时通入 5%（体积分数）H 2 O 进行测试；

抗 SO 2 性能在 300 ℃时通入 0.01%（体积分数）SO 2
进行测试；催化剂的稳定性在 300 ℃连续反应 32 h
获得。