Page 83 - 《精细化工》2022年第5期

第 5 期 臧鹏超，等: Fe-Mn-CeO x /AC@CNTs 催化剂低温同时去除 NO 和氯苯 ·937·

图 3 不同放大倍数下 AC@CNTs（a、b）、Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂（c、d）和 Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs
（e、f）催化剂的 SEM 图
Fig. 3 SEM images of AC@CNTs (a, b), Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs catalyst (c, d) and Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs
catalyst (e, f)

2.5 XRD 分析 （PDF#78-0694）的（111）和（220）晶面，而 2θ
图 4 为不同样品的 XRD 谱图。 =33.2°和 35.7°分别属于 Fe 2 O 3 （PDF#79-0007）的
（104）和（110）晶面，没有发现 Mn 物种的衍射
峰。与此同时，发现 CeO 2 的衍射峰变宽，是由于大

离子半径的 Mn 物种进入 CeO 2 的晶格中，同时 CeO 2
的烧结受到抑制所致，这证明了 Mn-Ce 固溶体的形
成 [2,12] 。固溶体对同时发生的 NO 还原和 CB 氧化的
低温催化活性有积极的影响。
2.6 拉曼分析
拉曼光谱用于检测催化剂的表面结构和氧空
位，图 5 为不同样品的拉曼谱图。

图 4 不同样品的 XRD 谱图
Fig. 4 XRD spectra of different samples

所有催化剂均在 2θ=26°和 42°处有两个衍射
峰。2θ=26°处的（002）晶面表示层状结构石墨微
晶的存在，2θ=42°处的（100）晶面则反映了涡轮
状石墨结构的存在。催化剂表面的碳纳米管和层状
结构的石墨被认为有助于低温氧化 NO 生成 NO 2 ，
而 NO 和 NO 2 的共存会有利于 NO、NO 2 和 NH 3 的
快速 SCR 反应，从而显著提高 NO 的去除效率 [18] 。
图 5 不同样品的 Raman 谱图
此外，NO 2 是一种比 O 2 更强的氧化剂，从而有利于 Fig. 5 Raman spectra of different samples
促进 CB 的氧化反应。负载金属氧化物后，在 2θ
–1
=26°和 42°处的衍射峰强度明显下降，这是由于金属 图 5 中，G 波段（1575 cm ）表示石墨有序的
–1
原子的存在对石墨结构或者碳纳米管破坏造成的 程度，而 D 波段（1341 cm ）表示结构无序且具有
[19] 。然而，在 Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂中， 缺陷 [20] 。碳的石墨化程度可以通过 G 带和 D 带
没有 Mn 物种或 Ce 物种的衍射峰，可能是由于金属 （I G /I D ）的强度比来评价，I G /I D 越大表示样品石墨
氧化物高度分散在 AC@CNTs 表面所致。同时，引 化程度越高。Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 的 I G /I D 约
入 Fe 物种后，Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂 为 0.92，小于 AC@CNTs（0.98）和 Fe-Mn-CeO x (1∶
7)/AC@CNTs（0.97）的 I G /I D ，表明 Mn-CeO x (1∶
出现 2θ=28.4°和 47.5°处的衍射峰，分别属于 CeO 2