Page 87 - 《精细化工》2022年第5期
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第 5 期 臧鹏超,等: Fe-Mn-CeO x /AC@CNTs 催化剂低温同时去除 NO 和氯苯 ·941·
Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂的稳定性 因此,Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 是一种高效、
测试(300 ℃连续反应 32 h 的活性)结果见图 10c 稳定的催化剂,具有一定的潜在应用价值。
和 d。如图 10c 和 d 所示,反应 32 h 后,Fe-Mn-
参考文献:
CeO x (1∶7)/AC@CNTs 的 NO 转化率由 94.4%轻微
[1] LI G B, SHEN K, WANG L, et al. Synergistic degradation
下降到 88.2%,N 2 选择性由 89.2%下降到 83.7%,
mechanism of chlorobenzene and NO x over the multi-active center
而 CB 转化率由 91.3%下降到 77.4%,由此说明 catalyst: The role of NO 2, Bronsted acidic site, oxygen vacancy[J].
Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 具有较好的稳定性。 Applied Catalysis B: Environmental, 2021, 286: 119865.
[2] LIU X G (刘晓刚), FEI H T (费浩天), LIU Y Q (刘奕绮), et al.
在整个实验过程中,Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs Denitrification performance of Cu x/TiO 2 catalysts for selective
催化剂表现出良好的 NO 和 CB 转化率,表明 catalytic reduction of NO with NH 3 at low temperature[J]. Fine
Chemicals (精细化工), 2019, 36(9): 1845-1849.
Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂具有良好的实
[3] JI S X (纪生晓), ZHANG W J (张玮坚), ZHENG Y Y (郑玉婴), et
际应用前景。 al. Low-temperature combustion synthesis of the Mn-CeO x catalyst
and its performance in the selective catalytic reduction of NO x by
3 结论 NH 3[J]. Journal of Fuel Chemistry and Technology (燃料化学学报),
2019, 47(2): 224-232.
[4] MARTIN-MARTIN J A, GALLASTEGI-VILLA M, GONZALEZ-
选用 AC@CNTs 为复合载体,以 Mn-CeO x 为活 MARCOS M P, et al. Bimodal effect of water on V 2O 5/TiO 2 catalysts
性组分掺杂 Fe 作为助剂,采用浸渍法制备了 Fe-Mn- with different vanadium species in the simultaneous NO reduction
and 1, 2-dichlorobenzene oxidation[J]. Chemical Engineering Journal,
CeO x /AC@CNTs 催化剂,实现了同时还原 NO 和氧
2021, 417: 129013.
化 CB。 [5] KOMPIO P G W A, BRUCKNER A, HIPLER F, et al. V 2O 5-WO 3/
Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂表现出最 TiO 2 catalysts under thermal stress: Responses of structure and
catalytic behavior in the selective catalytic reduction of NO by
高的催化活性,在 225~300 ℃范围内,NO 转化率 NH 3[J]. Applied Catalysis B: Environmental, 2017, 217: 365-377.
达到 90%以上,在 300 ℃时 CB 转化率达 90%。当 [6] HUANG X, WANG D, YANG Q L, et al. Multi-pollutant control
(MPC) of NO and chlorobenzene from industrial furnaces using a
CB 存在时,Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂在
vanadia-based SCR catalyst[J]. Applied Catalysis B: Environmental,
300 ℃时 NO 转化率达到 95%。Fe-Mn-CeO x (1∶7)/ 2021, 285: 119835.
AC@CNTs 催化剂的催化活性明显优于商用 V 2 O 5 - [7] ZHA K W, CAI S X, HU H, et al. In situ DRIFTS investigation of
promotional effects of tungsten on MnO x-CeO 2/meso-TiO 2 catalysts
WO 3 /TiO 2 催化剂。此外,在 300 ℃下,通入体积分 for NO x reduction[J]. Journal of Physical Chemistry C, 2017,
数 0.01% SO 2 运行 2 h 后,Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@ 121(45): 25243-25254.
[8] GAO Z H (高梓寒), MU Y (穆杨), YANG R N (杨润农), et al.
CNTs 的 NO 和 CB 转化率分别能达到 65.4%和
NH 3-SCR denitrification performance over bimetal exchanged
76.3%。此外,Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 进行了 Cu-Mn/SSZ-39 catalyst[J]. Fine Chemicals (精细化工), 2021, 38(8):
抗水性能测试。在切断 H 2 O 后,Fe-Mn-CeO x (1∶7)/ 1621-1627, 1692.
[9] GAN L N, LI K Z, XIONG S C, et al. MnO x-CeO 2 catalysts for
AC@CNTs的NO和CB转化率稳定在90.2%和85.1%。 effective NO x reduction in the presence of chlorobenzene[J].
而且 Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂具有较好 Catalysis Communications, 2018, 117: 1-4.
[10] CAO F, SU S, XIANG J, et al. The activity and mechanism study of
的稳定性。 Fe-Mn-Ce/gamma-Al 2O 3 catalyst for low temperature selective
对载体和催化剂的结构、形貌、氧化还原性能 catalytic reduction of NO with NH 3[J]. Fuel, 2015, 139: 232-239.
[11] LIU Y, LUO M F, WEI Z B, et al. Catalytic oxidation of
以及酸性进行了表征和分析。Fe 的加入有助于提高
chlorobenzene on supported manganese oxide catalysts[J]. Applied
载体比表面积。同时,大离子半径的 Mn 物种进入 Catalysis B: Environmental, 2001, 29(1): 61-67.
CeO 2 的晶格中形成 Mn-Ce 固溶体以及 Fe、Mn、Ce [12] GAN L N, SHI W B, LI K Z, et al. Synergistic promotion effect
between NO x and chlorobenzene removal on MnO x-CeO 2 catalyst[J].
之间的协同作用促进氧空位的生成,有利于 N—O ACS Applied Materials & Interfaces, 2018, 10(36): 30426-30432.
键分解。而且催化剂表面存在丰富的 C—H 基团和 [13] YANG J, REN S, ZHANG T S, et al. Iron doped effects on active
sites formation over activated carbon supported Mn-Ce oxide
含氧基团有利于提高低温 NH 3 -SCR 反应和 CB 氧化
catalysts for low-temperature SCR of NO[J]. Chemical Engineering
活性。 Journal, 2020, 379: 122398.
Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂较好的反 [14] ZHAO X Y (赵西源). Modification research of mesoporous activated
4+
3+
应活性也与较高的 Ce 含量、Mn 含量和表面吸附 carbon for adsorption of PCDD/Fs[D]. Hangzhou: Zhejiang
University (浙江大学), 2015.
氧的含量以及较好的氧化还原性能有关。此外,掺 [15] ZOU H F (邹海凤). Quantum chemical theory of dioxin adsorption
by carbon nanotubes[D]. Guiyang: Guizhou University (贵州大学),
杂 Fe 物种后,Fe-Mn-CeO x (1∶7)/AC@CNTs 催化剂
2009.
酸位点数量显著增加。这可能是由于 Fe 物种或其对 [16] FINOCCHIO E, BUSCA G, NOTARO M. A review of catalytic
Mn/Ce 物种的影响使 Fe-Mn-CeO x (1∶7)/ AC@CNTs processes for the destruction of PCDD and PCDF from waste
gases[J]. Applied Catalysis B: Environmental, 2006, 62(1/2): 12-20.
催化剂暴露出更多的酸位点,使其具有良好的氧化
还原性能和表面酸性,表现出良好的低温催化活性。 (下转第 962 页)