Page 127 - 《精细化工》2021年第8期

第 38 卷第 8 期 精 细 化 工 Vol.38, No.8
202 1 年 8 月 FINE CHEMICALS Aug. 2021

催化与分离提纯技术
双金属交换的 Cu-Mn/SSZ-39 催化剂的

NH -SCR 脱硝性能
3

1
2
1
1
1*
1
高梓寒 ，穆 杨 ，杨润农 ，傅广赢 ，孙 明 ，余 林
（1. 广东工业大学 轻工化工学院 广州市清洁交通能源化学重点实验室，广东 广州 510006；2. 中山大
学 化学学院，广东 广州 510275）
摘要：以 SSZ-39 为载体，采用离子交换法制备不同铜锰物质的量比的 Cu-Mn/SSZ-39 分子筛催化剂，并考察其
在以 NH 3 为还原剂的选择性催化还原 NO 反应（NH 3 -SCR）中的脱硝活性。通过 XRD、SEM、N 2 吸脱附、NH 3 -TPD、
2+
H 2 -TPR、XPS、ICP 等对催化剂的结构、形貌、表面酸性等进行表征。结果表明，Cu 提供主要的反应活性位，
使催化剂具有良好的脱硝活性和 N 2 选择性；Mn 2+/3+ 交换提高了催化剂的表面酸性，特别是增加了弱 Lewis 酸的
2+
含量；Cu 、Mn 2+/3+ 双金属交换的 Cu-Mn/SSZ-39 催化剂具有良好的低温脱硝活性和水热稳定性。当 Cu 与 Mn
的物质的量比为 1∶0.6 时，Cu-Mn(0.6)/SSZ-39 具有最低的起燃温度（T 50 为 125 ℃），在 184~433 ℃的宽温度
范围内 NO 转化率达到 90%以上，并在 450 ℃内保持 90%以上的 N 2 选择性。水热老化后的 Cu-Mn/SSZ-39-A 基
本保持了原有的晶型、形貌和脱硝活性，体现了良好的水热稳定性。
关键词：双金属交换；SSZ-39；NH 3 选择性催化还原；氮氧化物；水热稳定性；催化技术
中图分类号：X701；TQ426 文献标识码：A 文章编号：1003-5214 (2021) 08-1621-08

NH 3-SCR denitrification performance over bimetal exchanged
Cu-Mn/SSZ-39 catalyst

1
1*
1
1
1
2
GAO Zihan , MU Yang , YANG Runnong , FU Guangying , SUN Ming , YU Lin
（1. Guangzhou Key Laboratory of Clean Transportation Energy Chemistry, School of Chemical Engineering and Light
Industry, Guangdong University of Technology, Guangzhou 510006, Guangdong, China; 2. School of Chemistry, Sun
Yat-sen University, Guangzhou 510275, Guangdong, China）
Abstract: Cu-Mn/SSZ-39 zeolite catalysts with different Cu/Mn molar ratios were prepared by ion-exchange
method using SSZ-39 as support for selective catalytic reduction of NO by NH 3 (NH 3-SCR).The structures,
morphologies and surface acidity of the catalysts were characterized by XRD, SEM, N 2 adsorption-desorption,
2+
NH 3-TPD, H 2-TPR, XPS and ICP techniques. The results showed that Cu provided the major active sites,
which made the catalyst have good denitration activity and N 2 selectivity. The exchange of Mn 2+/3+ increased
surface acidity of the catalysts, especially the content of weak Lewis acid. The Cu-Mn/SSZ-39 catalysts
2+
with bimetallic exchange of Cu and Mn 2+/3+ showed good low temperature NH 3-SCR activities and
hydrothermal stability. When the molar ratio of Cu to Mn was 1∶0.6, the prepared Cu-Mn(0.6)/SSZ-39
exhibited the lowest light-off temperature (T 50 = 125 ℃), the NO yield was above 90% at a wide
temperature window from 184 ℃ to 433 ℃, and the N 2 selectivity reached above 90% at below 450 ℃.
After hydrothermal aging, the Cu-Mn/SSZ-39-A basically maintained its original crystal form, morphology
and denitration activity, showing a good hydrothermal stability.
Key words: bimetallic ion-exchange; SSZ-39; ammonia-selective catalytic reduction; nitrogen oxides;
hydrothermal stability; catalysis technology

收稿日期：2021-03-19; 定用日期：2021-03-28; DOI: 10.13550/j.jxhg.20210285
基金项目：国家自然科学基金项目（21576054）；广东省省级科技计划项目（2016B020241003）
作者简介：高梓寒（1996—），男，硕士生，E-mail：706479968@qq.com。联系人：余 林（1968—），男，教授，E-mail：gych@
gdut.edu.cn。