Page 191 - 《精细化工》2020年第6期
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第 6 期 程爱华,等: Co/Fe 类水滑石活化过硫酸钠降解苯酚特性 ·1257·
2.3.4 pH 的影响
pH 对苯酚降解率的影响如图 8 所示。
图 6 药剂投加量对苯酚降解的影响
Fig. 6 Effect of additive dosage on the degradation rate of
phenol
图 8 苯酚溶液 pH 对苯酚降解率的影响
由图 6 可知,随着药剂投加量的增加,苯酚的 Fig. 8 Effect of pH of phenol solution on the degradation
降解率随之波动,在某一点达到最大。这是因为, rate of phenol
药剂投加量增加,活化剂有效的反应位点增多,产 由图 8 可知,随着 pH 的增加,苯酚的降解率
−
生的 SO 4 •也增加,苯酚的降解率增大;当活化剂过
均先增大后减少,但变化幅度不大,在 pH=6 时,
多时,会导致活化剂团聚,使得单位质量活化剂的 两者的降解率都达到最大,Co/Fe-LDO+PS 体系为
有效反应位点减少 [21] 。因此,在活化剂与氧化剂的
90.1%,而 Co/Fe-LDHs+PS 体系为 84.0%。当溶液
投加质量比为 1∶1 时,Co/Fe-LDHs 的最佳投加量 –
pH 低于 3 时, 体系中 PS 会转变为 HS 2 O 8 , 形成四氧
为 0.3 g/L,Co/Fe-LDO 为 0.2 g/L。 化二硫和硫酸氢盐, 进而导致形成的有效 SO 4 •减
−
−
2.3.3 苯酚初始质量浓度的影响 少;pH 增大为碱性时,体系中发生如下反应:SO 4 •
−
2−
–
−
苯酚初始质量浓度对苯酚降解率的影响如图 7 所 + OH →•OH + SO 4 ,SO 4 •被 OH 转化为•OH,进而
−
示。 导致形成的有效 SO 4 •减少。所以偏酸或偏碱时,苯
酚降解率都会降低。
2.4 机理分析
为了鉴定 Co/Fe-LDHs+PS 体系与 Co/ Fe-LDO+PS
体系降解苯酚的过程中产生的自由基,加入 PS 物质
的量 50.0 倍的甲醇和叔丁醇两种自由基清除剂进行
淬灭实验,结果见图 9。其中,叔丁醇作为•OH 的
−
淬灭剂 [28] ,甲醇作为 SO 4 •和•OH 的淬灭剂 [29] 。
图 7 苯酚初始质量浓度对苯酚降解率的影响
Fig. 7 Effect of initial mass concentration of phenol on the
degradation rate of phenol
由图 7 可知,苯酚的降解率随着苯酚初始质量
浓度的增加而不断下降,而苯酚去除量随苯酚初始
质量浓度的增加先增加后减少。这是因为,活化剂
−
与氧化剂的投加量固定,生成的 SO 4 •量固定,只能 图 9 淬灭剂对苯酚降解率的影响
处理一定量的苯酚,所以随着苯酚初始质量浓度的 Fig. 9 Effect of quenchers on the degradation rate of
phenol
增加,苯酚的降解率下降。刘佳露等 [27] 的研究结果
与本实验研究结果类似。本实验中,苯酚初始质量 由图 9 可知,在反应体系中加入叔丁醇,苯酚
浓度为 100.0 mg/L 时,苯酚的降解率最大;苯酚初 的降解率下降明显,说明反应体系产生了•OH;加
始质量浓度为 250.0 mg/L 时,苯酚的去除量最大。 入甲醇,苯酚的降解率下降幅度更大,说明反应体